铜基水滑石催化剂的制备及其苯酚羟基化性能研究

被引量 : 4次 | 上传用户:weigangming
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
苯酚羟基化制备苯二酚是重要的工业反应,其中Cu基水滑石催化剂是应用于苯酚羟基化效果较好的一类催化剂;然而,在其反应过程中,往往出现Cu活性位分散度低并难于控制等问题,从而造成苯酚的转化率低。本论文以多种方法制备得到形貌、粒径、结构可控的Cu基水滑石催化剂,揭示了Cu活性位的分散结构(分散度、几何分布)和催化剂比表面积对苯酚羟基化催化活性的影响,优化了催化剂的结构、性能及制备工艺。基于此,利用水滑石主体层板可剥离的性质,通过剥层Cu基水滑石与多孔SiO2的包覆,制备得到高分散度、高比表面积的SiO2@Cu基水滑石薄片催化剂;揭示了表面暴露Cu的分散度和比表面积对苯酚羟基化催化活性的影响。通过本研究,为制备高反应活性和稳定性的苯酚羟基化Cu基催化剂开创了新的思路,并且其具有一定的潜在应用价值。论文的主要研究内容如下:(1)分别通过尿素法、双滴法和成核/晶化隔离法制备,调控合成与晶化条件,得到系列形貌、粒径、结构可控的铜镁铝水滑石催化剂。通过进行系列催化剂的苯酚羟基化反应评价,表明在反应条件为苯酚/双氧水(摩尔比)=2:1时,c-LDH-80样品具有最好的催化性能,苯酚转化率达到35.88%。基于SEM、TEM表征结果表明,c-LDH-80的水滑石展现出最小的粒径及窄的粒径分布。通过BET和XPS表征发现,催化剂c-LDH-80具有大的比表面积和高的表面Cu活性位分散度,这都有利于苯酚羟基化反应活性的提高。(2)基于金属离子在水滑石层板中高度分散及水滑石主体层板可剥离性质,将通过尿素法制备的铜镁铝水滑石剥层,并包覆多孔二氧化硅,制备得到CuMgAl-LDH@mSiO2催化剂。基于SEM、TEM、AFM等表征,表明CuMgAl-LDH@mSiO2催化剂具有高分散、极薄的纳米片结构(平均厚度:3.89nm)。进一步进行催化评价,在反应条件为苯酚/双氧水(摩尔比)=2:1时,CuMgAl-LDH@mSiO2的苯酚转化率高达45.56%,苯二酚选择性高达97.26%。究其突出的催化效果,通过XPS和BET表征,发现CuMgAl-LDH@mSiO2催化剂(负载量0.93%wt)的表面铜原子数百分比为0.61%,比表面积高达244.3m2/g,极大提高了表面Cu活性位分散度与暴露率,从而增强其苯酚羟基化催化性能。
其他文献
<正>夏季来临你的血糖低了么入夏已经一个多月,今年也就快进入伏天,据有些糖友反映,入夏以来,他们的血糖有了些变化,似乎较以往水平降低了,一些平时血糖控制不太理想的糖友也
纵向垄断协议是垄断协议行为的一种,是指处于不同经营环节的经营者达成的排除或限制竞争的协议。相对于横向垄断协议而言,纵向垄断协议对经济发展的积极效果比较明显,其结果
20世纪80年代,随着我国住房分配制度的改革,出现了商品房的概念。由于商品房销售采用预售制度,为提供一个供买方了解产品、卖方展示产品的平台,售楼处便是在此背景下产生的新
进入21世纪以来,建筑领域内的数字技术运用突飞猛进,设计和建造的关系在数字技术的平台上得以整合。世界各地掀起了数字建筑设计的浪潮,国内外出现了一大批优秀的数字建筑。
环境管制政策是政府约束企业行为、引导企业进行环境保护的主要工具,它不仅仅会影响企业的环境管理行为,而且也会影响市场投资者的行为选择,后者对环境政策的态度还会反过来
中小企业是经济发展的重要引擎,事关经济发展的后劲与社会的稳定。然而,小企业“融资难”却一直是道世界性难题。宁波地处经济发达的长江三角洲南翼,是浙江的三大经济中心之
疲劳性能是钢桥面板设计的主要关注点,为研究轻型组合桥面板的疲劳性能,以广东虎门大桥为背景,建立局部有限元模型,利用热点应力法,对不同厚度超高性能混凝土(UHPC)层情形下,
垂穗披碱草/星星草混播草地三个放牧季的牦牛放牧试验结果表明:①放牧强度和土壤层深度对有机质含量的影响均达到极显著的水平(P<0.01),且土壤有机质含量随放牧强度的增加呈
在全球节能减排的背景下,电力作为一种最重要的、不可或缺的清洁能源,需求量极速上升。发电企业是电力生产的源头,在整个电力市场的运营过程中占据了非常重要的位置。然而,火