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本研究以高浓度有机废水为对象,以研制高效稳定的新型催化剂为目标。考察了催化剂制备条件及催化反应条件对催化剂性能的影响。
在文献调研的基础上,从文献报道的众多的催化剂中,初步选定了稀土系列的催化剂,因为稀土系列催化剂具有稳定性高、催化活性高以及价格便宜等优点,具有研究价值。实验选用共沉淀方法,以Mn和Ce、La为活性组分制备催化剂。研究了活性组分配比、沉淀条件、老化条件、焙烧条件对催化剂性能的影响。并通过XRD分析、BET比表面积分析和SEM分析等方法对催化剂进行了表征。结果表明:焙烧温度是影响催化剂性能的主要因素;高温时,分解产物再结晶,得到一定的晶型、晶粒、孔结构和比表面的催化剂,高温下离子的热迁移可能形成晶格缺陷,使催化剂具有活性。但焙烧温度过高时,会产生晶体的烧结现象,氧化物的晶相显示结晶度大大提高,导致比表面积急剧下降,催化活性大大降低。不但可以看出反应温度的升高会导致离子溶出量的增加,而且不同焙烧条件下形成的晶体的结构特征也会造成离子溶出的程度不同。另外,催化剂活性组分配比,沉淀剂的类型等制备条件也不同程度地影响了催化剂的活性。
通过实验考察了催化湿式氧化反应条件对湿式催化氧化过程的影响。结果表明,催化湿式氧化中的氧分压、反应温度、原水的CODcr浓度等均对处理有很大的影响。所以在选择这些工艺参数时,应综合考虑经济性和处理效率等多方面的因素做出合适的选择。
实验得出,催化剂以Mn:(Ce/La)=5:5(2/1),Na0H为沉淀剂滴加,常温下老化0.5h,105℃干燥12h,600℃焙烧1h,研磨75 μ m制备而得。在苯酚废水为2g/L(CODcr约4760mg/L),反应总压力为1.0MPa,反应温度为100℃,搅拌速度为600r/min,反应时间为1h的条件下,离子的溶出得到了控制,CODcr的去除率达到98%以上。
本课题研制的催化剂使用间歇式反应釜处理模拟废水,能够在较低的温度下得到较高的处理效率。经催化剂的表征可以看出,本催化剂具有良好的稳定性。本研究为后续固定床反应器处理工业废水的研究打下坚实的基础。