尖晶石LiNi0.5Mn1.5O4及其Fe和Cr掺杂化合物的氧缺陷研究

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尖晶石LiNi0.5Mn1.504是具有重要意义和应用前景的锂离子电池正极材料,而氧缺陷是影响尖晶石LiNi0.5Mn1.504电化学性能的重要因素。本文在相同的退火条件下合成了 LiNi0.5Mn1.5O4和Cr、Fe掺杂的化合物LiNi0.45Cr0.1Mn1.45O4,LiNi0.45Fe0.1Mn1.45O4。本文研究了煅烧温度、氧分压和掺杂元素对LiNi0.5Mn1.5O4的氧缺陷的影响,并建立了煅烧温度-氧缺陷的函数模型。在不同温度下,LiNi0.5Mn1.5O4中的氧缺陷会随着温度增加而增加。不同温度范围的氧缺陷情况遵循不同的规则,在700℃到825℃范围内,氧损失重量随温度的变化式为:δ=0.000899T+689.82,而温度范围时为 825℃到 950℃时为:δ=0.003597T+779.78。氧分压从0.21atm增加至0.8atm时,LiNi0.5Mn1.5O4中的氧缺陷数量变少。在相同的煅烧温度下,LiNi0.5Mn1.5O4,LiNi0.45Fe0.1Mn1.45O4,LiNi0.45Cr0.1Mn1.45O4 的氧缺陷δ值依次降低。合成的样品显示出不同的形貌特征和电化学性能。XPS谱显示掺杂元素对Mn的化学价态有影响,退火后的Cr、Fe掺杂样品中存在更多的Mn(Ⅲ)。LiNi0.45Fe0.1Mn1.45O4和LiNi0.45Cr0.1Mn1.45O4样品的充放电曲线表现出较LiNi0.5Mn1.5O4更大的4V平台,表示样品经过退火后,掺杂的化合物中具有更多的氧缺陷。所制备的LiNi0.5Mn1.5O4,LiNi0.45Fe0.1Mn1.45O4和 LiNi0.45Cr0.1Mn1.45O4 的库仑效率分别为 87.6%,89.1%和 84.2%。同时掺杂样品表现出更优异的倍率性能,在10C充放电速率下,LiNi0.45Fe0.1Mn1.45O4,LiNi0.45Cr0.1Mn1.45O4 和 LiNi0.5Mn1.5O4 容量分别为 85mAh.g-1,74mAh·g-1 和 50mAh·g-1。
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