硒(碲)纳米材料的生物合成及其应用研究

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近年来,染料的使用在日常生活中愈加频繁。然而,染料的广泛使用对环境中的水体造成了污染。其中,孔雀石绿由于其高效的杀菌性,一度被广泛利用在渔业生产中,这对环境水体造成了巨大的负担。与此同时,具有良好吸附量、快吸附速率的吸附材料得到越来越多的关注,纳米颗粒由于其高比表面积,常作为高效的吸附剂来使用,如Se-NPs、纳米ZnO和AgNPs等。然而,纳米颗粒现有制备方法常存在环境污染大、高成本、反应条件严苛等缺点,故寻求绿色的合成方法尤为重要。部分微生物如某些细菌,真菌和酵母菌,能够在一定浓度的金属离子中存活,生长,并氧化还原这些金属离子,将其转换成对应的纳米颗粒。故利用微生物还原氧化污染物,合成所需要的纳米颗粒无疑是获得纳米颗粒的一种绿色环保的方式。事实上,生物合成纳米材料由于其绿色无害的特点,已经在众多的领域有着较为广泛的应用。在本论文中,利用菌株Rhodotorula mucilaginosa PA-1、Achromobacter xylosoxidans DQ-3分别制备了硒纳米颗粒和碲纳米颗粒,并将其应用于吸附孔雀石绿的实验。探究了合成的纳米硒/纳米碲对孔雀石绿的吸附性能。主要研究内容和结果如下:(1)利用实验室筛出的菌株Rhodotorula mucilaginosa PA-1合成了硒纳米颗粒,并进行了一系列表征。此外,探究了合成硒纳米颗粒的最适条件。结果表明,最适条件为OD600=0.5,0.5 mmol Na2SeO3,pH=8,35℃。最适条件下,硒纳米颗粒的合成仅需24 h。(2)研究了微生物合成的硒纳米颗粒对孔雀石绿的吸附性能。结果表明,硒纳米颗粒在pH=10的条件下去除孔雀石绿的能力强,即pH值具有影响硒纳米颗粒对阳离子染料吸附的能力。实验证实,硒纳米颗粒吸附孔雀石绿的数据与准一级动力学的模型高度吻合,为物理吸附;而对其在孔雀石绿上的等温吸附的数据分析表明,吸附过程与Langmuir模型的相关性最高,吸附过程以单分子层吸附为主;在303、313、323 K条件下,染料去除率随温度的升高而降低,吸附量分别为1 355.39、1 095.49和898.62 mg/g,对孔雀石绿的吸附性能优于一般的生物质材料。吸附热力学实验证实,孔雀石绿在硒纳米颗粒上的吸附是一种自发的放热反应。此外,硒纳米颗粒经5次循环后,吸附能力依然优异,去除率高达82.12%。(3)实验先利用菌株Achromobacter xylosoxidans DQ-3生物合成了纳米碲,并对此材料进行物理表征。同时,探究了合成此材料的最佳合成条件:OD600=0.5,0.1 mmol Na2TeO3,pH=8,35℃。在此条件下,合成纳米碲仅需30 h。此外,我们将此材料应用到对三苯甲烷类染料孔雀石绿的吸附中去。研究证实,纳米碲在pH=10的条件下去除孔雀石绿的能力强,即pH值具有影响纳米碲对阳离子染料孔雀石绿吸附的能力。研究证实,纳米碲吸附孔雀石绿的数据与准二级动力学的模型高度吻合,为化学吸附。而对其在孔雀石绿上的等温吸附的数据分析表明,吸附过程符合Langmuir模型,吸附过程以单分子层吸附为主。在303、313、323 K条件下,染料去除率随温度的升高而降低,吸附量分别为738.55、651.04和566.97 mg/g。吸附热力学的拟合数据表明,孔雀石绿在纳米碲上的吸附是自发的、放热的。此外,纳米碲经5次吸附脱附循环后,吸附能力依然优异,对MG的去除率仍高达70%。
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