论文部分内容阅读
随着现代社会工业化步伐的加快,机动车在日常生活中的应用越来越普及,其保有量也与日俱增。与此同时,机动车排放的尾气中含有大量碳烟颗粒物和氮氧化物等有害物质,给人类的生活环境和身体健康带来了极大的危害。随着尾气排放法规越来越严格,机动车尾气排放污染控制技术开始受到人们的广泛关注,但仅凭发动机内部净化方法难以满足日益严格的排放法规,因此寻找一种高效的催化剂用于机动车尾气后处理非常重要。本论文采用共沉淀法制备了镁铝水滑石,通过高温焙烧制得MgAlO复合氧化物载体,又采用浸渍法在载体上负载贵金属钯和碱金属钾,得到了系列Pd-K-MgAlO催化剂样品;通过X射线衍射测试、氮气吸脱附、高分辨透射电镜、氢氧滴定法等对催化剂的理化性质进行了表征,通过程序升温技术测试了催化剂催化碳烟燃烧的性能和氮氧化物存储还原性能。表征结果显示,通过共沉淀法成功合成出了晶相单一的镁铝水滑石,经950℃高温焙烧后的MgAlO载体复合氧化物的主要晶相为MgO相和MgAl2O4尖晶石相,复合氧化物具有大的比表面积,为96.5m2/g。Pd-K-MgAlO系列催化剂的主要晶相仍为MgO相和MgAl2O4尖晶石相,而含钯催化剂出现了PdO相,并没有钾相析出,这说明活性元素钾在催化剂中是以高度分散或无定形的形式存在。高分辨透射电镜的表征结果发现Pd-K-MgAlO催化剂中含有高度分散的黑色颗粒金属钯,这与XRD中发现了PdO的晶相结果一致。通过氢氧滴定法测定了金属钯的分散度,Pd-MgAlO-400、Pd-MgAlO-850、Pd-K-MgAlO-400-850和Pd-K-MgAlO-850-850的金属钯表面分散度分别为23.3%、22.2%、10.2%和7.2%。催化剂催化碳烟燃烧实验表明,仅在NO2气氛下,催化剂Pd-MgAlO能将碳烟起燃温度降低到320℃,明显低于O2气氛下的反应温度(450℃);而Pd-MgAlO存储了NOx后的程序升温氧化结果显示碳烟燃烧温度降低到290℃,比NO2气氛下催化碳烟燃烧的活性又有很大提高,这说明存储的NOx更有利于催化碳烟燃烧反应的进行;通过对催化剂Pd-K-MgAlO进行氮氧化物存储还原实验发现,Pd-K-MgAlO-400-850和Pd-K-MgAlO-850-850大约在200℃就可以发生CO对已存储氮氧化物的还原,存储在催化剂上的氮氧化物能被CO完全还原。