【摘 要】
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近年来,由于能源危机与环境污染问题日益严重,发展可再生能源迫在眉睫,其中能量的转换与储存装置是关键。燃料电池和超级电容器在能量的转换与储存中有良好的应用前景,但是燃料电池阴极氧还原反应速率低、超级电容器能量密度低仍然是其发展的瓶颈。在本论文中,我们用简单的电化学方法,制备了硫/氮共掺杂的石墨烯,并将其应用于燃料电池氧还原反应的催化中;还制备了电化学氧化、化学还原的石墨纸,并将其用作柔性超级电容器电
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近年来,由于能源危机与环境污染问题日益严重,发展可再生能源迫在眉睫,其中能量的转换与储存装置是关键。燃料电池和超级电容器在能量的转换与储存中有良好的应用前景,但是燃料电池阴极氧还原反应速率低、超级电容器能量密度低仍然是其发展的瓶颈。在本论文中,我们用简单的电化学方法,制备了硫/氮共掺杂的石墨烯,并将其应用于燃料电池氧还原反应的催化中;还制备了电化学氧化、化学还原的石墨纸,并将其用作柔性超级电容器电极材料。通过电化学剥离,以三聚氰胺和硫酸铵混合溶液为电解质溶液,一步合成硫/氮共掺杂石墨烯,可用作高效氧还原催化剂。在合成过程中,三聚氰胺和硫酸铵共同作为电解质,既提高了石墨棒剥离的效率,又为原位掺杂石墨烯提供了氮源和硫源。结果表明,氮元素和硫元素均匀地分布在整个石墨烯纳米片中,产物较原始石墨具有更大的层间距和更高的缺陷密度。硫/氮共掺杂石墨烯在催化氧还原反应中展现出良好的催化活性,起始电位为0.88 V,且遵循高效的四电子转移机制(电位为0.5 V时电子转移数为3.98)。另外,该样品还有优异的稳定性和甲醇耐受性,具有很好的应用前景。另外,以硫酸和硝酸的混合溶液做电解质,对石墨纸进行电化学氧化,然后使用氢碘酸进行还原,得到适度氧化和还原的样品(记为MOGP-4)。所制备的MOGP-4不仅带有丰富的含氧基团,而且还保留了高导电性碳网络结构。由于良好的导电性(1.14×10~3 S/m),MOGP-4具有高达93%的倍率性能(电流为0.5 mA/cm~2时面积比电容为18.3 mF/cm~2,电流增加到10 mA/cm~2面积比电容为17 mF/cm~2)和优异的循环稳定性。此外,用不同尺寸的MOGP-4作为电极材料组装的柔性固态超级电容器,具有优异的循环性能,高柔韧性和良好的倍率性能,为柔性超级电容器的制备提供了新的思路。
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