【摘 要】
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如今社会能源消耗量巨大,废热利用空间很大,热电材料和热电器件在废热回收发电方面的应用前景巨大,是国际上的研究热点之一。提升热电材料的综合性能是一切应用的基础。本论文以n型Bi2Te3基热电材料为研究对象,采用高温熔炼法、放电等离子烧结（SPS）等工艺制备了(Bi2Te2.7Se0.3)1-x（MgB2）x、(Bi2Te2.7Se0.3)1-xBx两个系列的样品;采用溶液法合成了Bi2Te2.7Se
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如今社会能源消耗量巨大,废热利用空间很大,热电材料和热电器件在废热回收发电方面的应用前景巨大,是国际上的研究热点之一。提升热电材料的综合性能是一切应用的基础。本论文以n型Bi2Te3基热电材料为研究对象,采用高温熔炼法、放电等离子烧结（SPS）等工艺制备了(Bi2Te2.7Se0.3)1-x（MgB2）x、(Bi2Te2.7Se0.3)1-xBx两个系列的样品;采用溶液法合成了Bi2Te2.7Se0.3纳米材料,掺杂MgB2并结合SPS技术制备了一系列纳米复合热电材料。具体研究了MgB2、B含量以及溶液法合成工艺对n型Bi2Te3基热电材料的热电性能和机械性能的影响。具体研究结果如下:（1）对熔炼法制备的(Bi2Te2.7Se0.3)1-x（MgB2）x系列样品的研究结果表明:通过掺杂少量的超导材料MgB2,可以同时增强一步放电等离子烧结法制备的n型Bi2Te2.7Se0.3合金的热电和机械性能,而其中Mg和B原子在载流子浓度优化和增强硬度方面扮演着重要角色。除了优化载流子浓度外,MgB2掺杂还可以增加载流子迁移率,并降低晶格和双极热导率,从而使掺杂0.5%MgB2的Bi2Te2.7Se0.3（BTSMB）合金在325 K处的ZT峰值能达到0.96,在300-500 K内的平均ZT值达到0.88。我们优化的BTSMB样品的ZT峰值和平均ZT值与目前用区域熔融法（ZM）制备的Bi2Te3基合金具有可比性,并高于后者。此外,与商用的ZM铸锭相比,优化的BTSMB样品的硬度也提高了近70%。（2）对熔炼法制备的(Bi2Te2.7Se0.3)1-xBx系列样品的研究结果表明:B掺杂不但可以有效的降低载流子浓度,使Seebeck系数大幅提升,还可以进一步增强机械性能。相对于n型Bi2Te2.7Se0.3合金,掺杂6%B的Bi2Te2.7Se0.3（BTSB）合金在室温下的热电性能有效提升了,在350 K处的ZT峰值达到0.95,在300-473 K内时平均ZT值为0.88。其中掺杂2%-6%的BTSB样品平均ZT值均在0.85以上。我们的结果表明B掺杂的优化策略可在很大温度区间提供优异的热电性能,有非常大的应用潜力。此外,与商用的ZM样品相比,B掺杂样品的硬度提高了近68%,抗压性能提升了近210%。（3）对基于溶液法制备的Bi2Te2.7Se0.3纳米复合材料进行MgB2掺杂的系列样品的研究结果表明:在通过溶液法制备的纳米复合热电材料获得低晶格热率的基础上,MgB2掺杂能进一步优化载流子浓度,从而增强热电性能。相比于未掺杂的Bi2Te2.7Se0.3样品的室温晶格热导率(0.70 Wm-1K-1),10%MgB2掺杂的样品能获得最低的晶格热导率0.34Wm-1K-1,降低了近50%。另外,掺杂样品的总热导率有大幅降低,电性能也有较大提升。
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