稀燃条件下氮氧化物存储还原催化剂老化工艺研究

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为满足日益严格的轻型柴油车和稀燃汽油车排放标准,对氮氧化物存储还原(NSR)技术提出了愈加苛刻的要求。在以BaO/CeO2为基础的氮氧化物存储还原(NSR)催化剂中,Ba存储组分和CeO2载体间的相互作用对催化剂性能有重要影响。 为研究Ba/Ce在模拟稀燃发动机排气环境下的相互作用,采用共沉淀法制备摩尔比为1:1的Ba/Ce复合氧化物,以800℃老化中水蒸气、CO2的浓度以及老化时间为变量,制得系列老化样品。经XRD、BET、in-situ DRIFTS和FG/DTA表征,发现在稀燃气氛中热失活组分BaCeO3因受热力学限制难以形成。老化气氛中的体积分数CO25%至10%能维持BaCO3的化学稳定性,抑制了BaCeO3的形成,还一定程度抑制了Ba/Ce复合氧化物的烧结;体积分数为10%水蒸气引入则无选择性的促进催化剂各成分颗粒的尺寸长大;上述两种气氛共同作用可以抑制BaCeO3的生成,但影响规律不是两种气氛的简单迭加。 对照用于Ba/Ce复合氧化物的系列老化条件,采用等体积浸渍法制备了系列经老化处理后的2w.t.%Pt/Al2O3+30w.t.%BaO/CeO2催化剂,催化效能评价结果表明:NSR热失活组分BaCeO3的形成会抑制在Ba位上NOx的吸附和氧化存储;稀燃发动机排气中的CO2和水蒸汽显著抑制BaCeO3生成,并改变存储组分化物状态,呈现出不同的NSR催化反应过程特征。
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