普那布林的合成研究

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普那布林(Plinabulin)是一种新型的靶向抗癌药物。能够靶向作用于肿瘤新生和原生血管,并通过RAS-JNK通道来诱导肿瘤凋亡。可以选择性作用于内皮微管蛋白中秋水仙碱的结合位点,抑制微管蛋白聚合,阻断微管装配,抑制肿瘤血流,并不伤害正常的血管系统。普那布林还可以通过与微管蛋白机制螯合,阻滞纺锤体形成和有丝分裂间期的微管聚合,阻碍肿瘤细胞增殖。所以本品可以靶向作用肿瘤血管系统,还可以直接诱导肿瘤细胞的凋亡。普那布林与多西他赛联合用药具有显著的抗瘤活性及安全性;普那布林和X—射线放射治疗肿瘤细胞具有协同作用。本文通过对普那布林合成路线的研究,选择了甘氨酸乙酯盐酸盐和甲酸甲酯为起始原料,二者反应产物经取代、脱水、环加成、还原、氧化合成片段三,以甘氨酸和乙酸酐为起始原料,得到的片段二。再与片段一苯甲醛作用就得到目标产物普那布林。本文针对部分单元反应进行了重点研究:(1)探究了合成中间体4-(1,1-二甲基乙基)-1H-咪唑-5-甲醛即片段三的新路线,即以2,2-二甲基-3-戊酮为原料,经过溴代、水解、环合、氧化四步得到目标产物;(2)改良了中间产物的提纯工艺,大大减少了原有工艺造成的人力物力的消耗,降低了成本,还通过控制单因素变量实验,探究了各实验步骤的较优反应条件。(3)讨论了不同还原剂对中间体5-叔丁基-1H-咪唑-4-羧酸乙酯(3)的酯基的还原效果,当还原剂为氢化铝锂时反应产率最高;(4)讨论了不同方式活化的二氧化锰对(5-叔丁基-1H-咪唑-4-基)甲醇的氧化效果;(5)本文以甘氨酸乙酯盐酸盐、甲酸乙酯为原料,经过酰胺化、消去反应等步骤合成出了中间体异氰乙酸乙酯,降低了成本。
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