直接甲醇燃料电池碳载铂基阳极催化剂的合成、表征及其电催化性能研究

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直接甲醇燃料电池具有运行低噪声,结构简单以及燃料来源丰富、价格便宜、便于存储和运输等优点,是一种理想的清洁可持续能源。目前直接甲醇燃料电池使用最普遍的催化剂是Pt基催化剂,然而由于贵金属Pt催化剂存在资源稀少、价格昂贵、纯Pt催化剂易中毒、利用率低等问题,阻碍了直接甲醇燃料电池的商业化进程。因此提高催化剂的抗CO中毒能力,提高贵金属的利用率或寻找新的替代贵金属的催化剂是推进直接甲醇燃料电池商业化进程的有效途径。本论文基于这个目标,制备了多种新型的碳载Pt基直接甲醇燃料电池阳极催化剂,并对其电催化性能进行了详细的考察。研究工作主要包括以下几个方面:1、采用化学还原方法,以聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDDA)表面功能化的石墨烯为模板,制备了Pt纳米粒子负载量为18-78wt%的Pt/graphene负载型Pt基催化剂。通过透射电子显微镜、X-射线衍射光谱、热重分析等方法对所制备的催化剂的形貌和结构进行表征。采用循环伏安法考察了Pt/graphene催化剂对甲醇和氧气的电化学催化活性,研究结果表明Pt/graphene催化剂具有很高的电化学活性表面积(141.6m2/g),以及对甲醇和氧气有较好的催化活性。2、采用简单快速的化学还原法成功的将PtCu合金纳米粒子负载到聚二甲基二烯丙基氯化铵表面功能化的石墨烯表面,制备了PtCu/graphene负载型Pt基催化剂。通过透射电子显微镜、扫描透射电子显微镜、X-射线光电子能谱、X-射线衍射光谱和能量散射光谱等方法对所制备的催化剂进行形貌和结构表征。通过循环伏安法考察了PtCu/graphene催化剂对甲醇的电催化活性,研究结果表明,相对于Pt/graphene催化剂,PtCu/graphene催化剂具有更好的对甲醇电催化活性,提高了贵金属Pt的利用率。3、多巴胺是存在于人类神经细胞内的一种神经递质。在适当的条件下,多巴胺几乎可以在任何基底的表面通过自聚合反应形成一层均匀的聚多巴胺薄膜。由于聚多巴胺分子内存在大量的酚羟基结构,具有第二次还原能力。本文首次利用多巴胺的自聚合反应修饰在碳纳米管、碳纳米球和炭黑等碳材料的表面聚多巴胺薄膜的还原能力,制备了MWNTs@Pdop-Pt、CNs@Pdop-Pt和CB@Pdop-Pt催化剂,并研究了它们对甲醇的电催化活性。提供了一种环境友好型制备直接甲醇燃料电池阳极催化剂的方法。
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