载铁竹炭非均相芬顿催化剂的制备与性能研究

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传统均相芬顿氧化体系有着严格的低pH要求,需要加入大量的酸性物质和铁盐,且反应结束后产生大量的含铁污泥,后处理工艺复杂,造成了二次污染。这些缺点阻碍了芬顿技术的进一步应用和发展。由于均相芬顿体系存在一定的局限性,使得非均相类芬顿体系备受大家的关注。本论文通过反复蒸煮法制备了载铁竹炭非均相芬顿催化剂,对催化剂制备过程中的条件进行了优化,研究了载铁竹炭非均相芬顿催化剂构成的非均相芬顿体系的性能,并进行了动态实验考察,为实验转向实际应用提供了理论基础和操作指导。建立了非均相芬顿反应体系,催化剂和H2O2相互协同组成的非均相芬顿体系中,苯酚浓度为500mg/L时,反应150min,苯酚几乎被全部降解,TOC去除率可达到48.02%,远远大于单独催化剂和单独过氧化氢两体系对废水处理效果的简单加和。经考察,催化剂最佳制备条件为:浸泡阶段,FeCl3溶液浓度为0.5mol/L,浸泡时间为12小时;煅烧阶段,煅烧温度为300℃、煅烧时间为2小时。以苯酚模拟废水为研究对象,采用最佳条件下制备的催化剂参与反应,考察影响非均相芬顿反应的因素,结果表明:催化剂投加量为6g/L,过氧化氢使用量为180mM,不调节溶液初始pH,振荡频率为150r/min,反应2.5小时,苯酚废水的处理效果最佳。苯酚去除率达到99.73%,TOC去除率达到51.53%;pH考察结果表明非均相芬顿反应体系拓宽了反应运行的pH值范围。重复实验过程中,催化剂在六次重复使用中,对废水中苯酚和TOC的去除率有一定程度的降低,但总体保持一个较高的水平,说明催化剂并没有失活,较为稳定地保持了原有的催化活性。铁的溶出量仅占总铁量0.768%以下,说明催化剂具有较好的稳定性,且反应后不会产生大量含铁污泥。在静态研究的基础上,设计固定床反应器,建立非均相芬顿固定床反应体系,研究停留时间对废水处理效果的影响。结果表明:停留时间过短,非均相芬顿体系对废水的处理不完全,当反应停留时间达到1小时,废水的处理效果较为理想,苯酚去除率达到99.41%,TOC去除率达到43.89%,为催化剂在实际生产中的应用提高了理论基础和指导。
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