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能源短缺以及环境污染已经成为世界经济持续发展所面临的重大难题。近年来,以半导体为基础的光催化技术,由于其高效、低成本、方便、可利用太阳光作为动力,已经成为一种高效的绿色技术来解决环境问题和能源危机。然而,Ti O2光催化剂具有较高的带宽(3.2 e V)和光生电子与空穴复合率,Ag3PO4光催化剂的光稳定性较差,一定程度上限制了其发展。因此,开发新型高效复合光催化剂显得越来越重要。为此,本论文开展了纳米Ti O2和Ag3PO4改性、半导体复合、新型复合光催化材料制备、结构特性表征、光催化机理及界面形成机理探讨等工作。主要研究内容如下:1.Ti O2基复合材料的制备及光催化性能提高。(1)层状金属硫化物(LMS=Mo S2,WS2和Sn S2)改性Ti O2及提高其光催化活性机制。采用液相超声剥离的方法获得单层或者少量多层结构的Mo S2,WS2和Sn S2(LMS)微/纳米片;然后以剥离的LMS为改性剂,Ti Cl4为钛源,采用液相剥离和乙醇热方法,分别构建了Ti O2/Mo S2、Ti O2/WS2和Ti O2/Sn S2复合光催化剂。当Mo S2,WS2和Sn S2与Ti O2的摩尔比分别为0.8:50,0.2:50和0.1:50时,所得Ti O2/LMS复合催化剂对甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)及4-硝基酚表现出优良的光催化活性。此外,研究了超氧自由基(?O2-)、羟基自由基(?OH)、光生电子(e-)及空穴(h+)对降解过程的影响。采用密度泛函理论(DFT)方法对复合光催化剂可能的结构进行了分析,对Ti O2与LMS之间的复合机制进行了探究。(2)沸石负载Ti O2/Mo S2光催化材料的光催化活性提高。当Ti O2/Mo S2的负载量为42.3wt%,催化剂用量为0.8 g/L以及p H值为2时,负载型催化剂对甲基橙(MO)表现出最佳的光催化活性。采用两种电子传递模式分析了负载型光催化剂的光催化机理。(3)LMS/g-C3N4杂化材料改性Ti O2及其光催化活性提高。首先,以双氰胺和硫脲为原料,采用分阶段煅烧法制备了g-C3N4;并利用乙醇热法分别获得了Mo S2/g-C3N4、WS2/g-C3N4和Sn S2/g-C3N4杂化材料;以此为改性剂复合修饰Ti O2,制备了Ti O2/LMS/g-C3N4(LMS=Mo S2,WS2,Sn S2)光催化材料。当Mo S2、WS2以及Sn S2与g-C3N4的质量比分别为0.15:1.0、0.1:1.0和0.15:1.0时,相应的Ti O2/LMS/g-C3N4复合光催化剂对甲基橙(MO)和4-硝基酚表现出最佳的光催化降解活性。采用DFT方法对催化剂的结构进行了分析,对其界面形成机理进行了探究。(4)LMS/RGO杂化材料改性Ti O2及其光催化活性提高。以RGO为共复合物,采用乙醇热法制备了Mo S2/RGO、WS2/RGO和Sn S2/RGO杂化材料;以此为改性剂,Ti Cl4为钛源,采用液相剥离-乙醇热法改性修饰Ti O2纳米颗粒。当Mo S2、WS2及Sn S2与RGO的质量比分别为2.5:2.5、2.0:2.5及3.0:2.5时,所得Ti O2/LMS/RGO(LMS=Mo S2,WS2和Sn S2)复合光催化剂对罗丹明B(Rh B)和4-硝基酚均表现出较高的光催化活性。这是因为RGO与LMS的协同效应,有效减少载流子的复合,增强催化剂光生流子转移速率,增加催化剂表面反应活性位点。采用DFT方法对复合光催化剂可能的结构进行了分析,对其界面形成机理进行了讨论。2.Ag3PO4基复合材料的制备及光催化活性提高(1)LMS/g-C3N4杂化材料改性Ag3PO4及其光催化活性提高。分别采用Mo S2/g-C3N4和WS2/g-C3N4杂化材料为改性剂,采用原位生长法制备了Ag3PO4/Mo S2/g-C3N4和Ag3PO4/WS2/g-C3N4复合光催化材料。当LMS/g-C3N4杂化材料的质量分数为30wt%,复合催化剂对4-硝基酚表现出较高的光催化降解活性。这主要是因为:(1)在Ag3PO4价带累积的h+具有极强的氧化作用,可直接将有机污染物氧化;(2)Ag3PO4、g-C3N4、Mo S2(或WS2)均具有较好的可见光响应,可充分利用太阳光,LMS与Ag3PO4之间所形成的Z-型电子结构有利于光生电子-空穴对的分离。采用DFT方法对复合光催化剂界面形成机理进行了计算与分析。(2)LMS/RGO杂化材料改性Ag3PO4及其光催化活性提高。分别采用Mo S2/RGO和WS2/RGO杂化材料为改性剂,利用原位生长法制备了Ag3PO4/LMS/RGO复合光催化剂。当Mo S2、WS2与RGO的质量比均为3.0:2.5时,所得复合催化剂对4-硝基酚的光催化降解活性最高。这是因为:(1)Ag3PO4纳米材料独特的能带结构,使其具有极强的光催化氧化能力;(2)RGO与LMS的协同效应,可有效提高载流子在界面间转移速率,增加反应活性位点和载流子寿命,提高光子利用率。随后,采用活性自由基捕获实验对讨论了复合催化剂的光催化降解机理。采用DFT方法对复合催化剂的结构进行了分析,对其复合机制及界面形成机理进行了探究。