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随着核科学技术的发展,核能在全球各国受到了广泛运用,但核废料的处理处置问题限制了核能的可持续发展。核能利用过程中产生的高放废液(high-level liquid waste)含有大量长半衰期和高放射毒性的钚及次锕系元素,这些元素存在严重的安全隐患,必须将其安全处置并永久隔离生物圈。本文选择高比表面积、高孔隙率和高孔体积的SiO2-ZrO2气凝胶和SiO2-ZrO2-海藻酸钙气凝胶,通过吸附作用将高放废液中的四价钚分离,使得放射性废物直接从液体转变到固体,有效的降低了废物体积和处置成本,并且避免了二次污染,随后将其进行固化形成结构稳定的固化体,实现了一体化处理,对后期的深地处置具有重要的意义。本文通过溶胶-凝胶的分相过程,在常压干燥下分别制备了具有三维网络结构的多孔SiO2-ZrO2气凝胶和SiO2-ZrO2-海藻酸钙气凝胶,采用扫描电子显微镜分析(SEM)、X-射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外分析(FT-IR)、比表面积和孔结构分析(BET)等方法表征了气凝胶样品,并在不同条件下研究了两种气凝胶样品对Pu(Ⅳ)的模拟离子Ce(Ⅳ)的静态吸附性能。结果表明：SiO2-ZrO2气凝胶的比表面积高达309.1m2/g,平均孔径和孔体积分别为7.97nm和1.23cm3/g,常温下最大吸附容量为177.6mg/g; SiO2-ZrO2-海藻酸钙气凝胶的比表面积为390.81m2/g,平均孔径和孔体积分别为10.38nm和1.33cm3/g,常温下最大吸附容量为269.2mg/g,两种气凝胶对Ce(Ⅳ)离子的吸附过程均符合Langmuir等温线模型和准二级动力学方程,是合适的Ce(Ⅳ)离子吸附剂。对吸附Ce(Ⅳ)离子后Si02-ZrO2-海藻酸钙气凝胶分别进行了玻璃固化和玻璃陶瓷固化。玻璃固化研究表明固化体中不存在Ce02的特征峰,玻璃网络结构能够将Ce(Ⅳ)离子包容在其中,是一种安全有效的固化方法；玻璃陶瓷固化研究表明,在1450℃热处理后,铈元素全部进入Ca2Si04和Zr02的晶相,发生钙位和锆位的取代,在Ca2Si04和Zr02的外部包裹一层Si02,形成稳固的固化体结构。