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双氯芬酸(DCF)作为一种典型药品和个人护理品(PPCPs)，在不同环境介质中(如地表水、地下水、底泥等)频繁被检出。各类高级氧化技术(AOPs)可用于处理水体中低剂量DCF，但也存在各自弊端，如过硫酸盐体系直接氧化性能不佳，需辅以适宜的活化剂提高氧化性能；臭氧氧化体系虽具有很好的氧化性能，但其矿化能力不足问题限制了实际应用。因此，本文以DCF为目标污染物，从构建高效能过硫酸盐活化体系和超声强化臭氧氧化(UEO)体系两条路径，探索过硫酸盐和臭氧氧化两种体系的增效机制，阐明其强化机理和应用条件间的内在关联。
为了提高过一硫酸盐(PMS)的氧化效能，本文将二维过渡金属二硫化物(TMDs)代表物二硫化钨(WS2)扩展至PMS活化的应用中，采用超声剥离法制备了WS2纳米片，表征了其物化性质，研究了体系的氧化效能和影响因素，通过淬灭实验和电子自旋共振检测验证了体系中的活性氧物种，通过Fukui指数计算模拟了DCF的可能分解途径。研究结果表明，在WS2/PMS体系中，WS2可有效活化PMS用以分解DCF，反应速率常数提高3倍以上；体系分解效能与WS2投加量、PMS初始浓度正相关，与DCF初始浓度负相关，在pH为5.0～9.0范围内具有较好的分解效率；除了PMS的直接氧化作用外，WS2可以活化PMS产生单线态氧(1O2)和超氧自由基(O2?-)，进一步强化了体系对DCF的分解；DCF可通过C-N键断裂、脱氯偶联、羟基加成和脱羧四个潜在途径分解。
为进一步提高PMS的氧化效能，采用水热法制备了二硫化钼(MoS2)用于活化PMS。并采用与WS2/PMS体系相同的方法进行了实验。实验结果表明，MoS2/PMS体系的氧化效能进一步增强，DCF的分解速率是单独PMS的5倍，且在3h内总有机碳(TOC)去除率达到75.6％；体系分解效能与MoS2投加量、PMS初始浓度正相关，与DCF初始浓度负相关，在pH为5.0～9.0范围内具有较好的分解效率；与WS2/PMS体系不同，MoS2/PMS体系生成的活性氧物种未发现1O2，主要为O2?-，DCF的潜在分解途径与WS2/PMS体系相似。
为了提高臭氧氧化体系的氧化效能，本文引入超声(US)构建UEO体系。通过动力学实验比对了O3体系和UEO体系对DCF的分解和矿化效能，探析了影响TOC去除的本质及UEO体系的强化机制，通过中间产物分析模拟了DCF的分解途径，采用自身序列理念建立了自身序列UEO体系，并通过矿化能量效率(MEE)表征了不同工艺条件下UEO体系的能效，通过反应过程指标变化分析明确了最佳的自身序列UEO体系转接指示指标。结果表明，O3体系与UEO体系可高效分解(8 min)DCF成为中间产物，且UEO体系具有更高的矿化效能，其中200kHz超声的强化效果最佳，可在120min内把DCF及其中间产物进一步分解至TOC检出限下，其产生的羟基自由基(?OH)总量是O3体系加US体系产量之和的3.8倍；UEO体系通过臭氧水解、H2O声解和臭氧声解三种途径持续产生的?OH，可有效分解草酸和草氨酸等中间产物；在60minO3体系后链接60minUEO体系的自身序列UEO体系，可在完全矿化的基础上减少1/3的总耗能，获得最佳的能量效率(MEE)(113 mg (kWh)-1)；pH可作为自身序列UEO体系启动超声时间点的最佳指示指标。
通过工程放大性分析，进一步探析了两种典型高级氧化技术的工程应用可行性。分析结果表明，MoS2/PMS体系对DCF的分解存在较大的技术提升空间，本文提出的“预处理-PMS混合-催化流化-离子沉淀-沙滤”工艺，其吨水投资在760~1060元之间，在经济上具有一定的可行性；UEO体系具备技术可行性，本文提出采用间歇方式运行，构建了序批式UEO工艺，吨水投资为2000~2260元之间，可考虑采用空气源臭氧发生器，同时缩短高频超声运行时间，以实现投资与效率的共同优化。
为了提高过一硫酸盐(PMS)的氧化效能，本文将二维过渡金属二硫化物(TMDs)代表物二硫化钨(WS2)扩展至PMS活化的应用中，采用超声剥离法制备了WS2纳米片，表征了其物化性质，研究了体系的氧化效能和影响因素，通过淬灭实验和电子自旋共振检测验证了体系中的活性氧物种，通过Fukui指数计算模拟了DCF的可能分解途径。研究结果表明，在WS2/PMS体系中，WS2可有效活化PMS用以分解DCF，反应速率常数提高3倍以上；体系分解效能与WS2投加量、PMS初始浓度正相关，与DCF初始浓度负相关，在pH为5.0～9.0范围内具有较好的分解效率；除了PMS的直接氧化作用外，WS2可以活化PMS产生单线态氧(1O2)和超氧自由基(O2?-)，进一步强化了体系对DCF的分解；DCF可通过C-N键断裂、脱氯偶联、羟基加成和脱羧四个潜在途径分解。
为进一步提高PMS的氧化效能，采用水热法制备了二硫化钼(MoS2)用于活化PMS。并采用与WS2/PMS体系相同的方法进行了实验。实验结果表明，MoS2/PMS体系的氧化效能进一步增强，DCF的分解速率是单独PMS的5倍，且在3h内总有机碳(TOC)去除率达到75.6％；体系分解效能与MoS2投加量、PMS初始浓度正相关，与DCF初始浓度负相关，在pH为5.0～9.0范围内具有较好的分解效率；与WS2/PMS体系不同，MoS2/PMS体系生成的活性氧物种未发现1O2，主要为O2?-，DCF的潜在分解途径与WS2/PMS体系相似。
为了提高臭氧氧化体系的氧化效能，本文引入超声(US)构建UEO体系。通过动力学实验比对了O3体系和UEO体系对DCF的分解和矿化效能，探析了影响TOC去除的本质及UEO体系的强化机制，通过中间产物分析模拟了DCF的分解途径，采用自身序列理念建立了自身序列UEO体系，并通过矿化能量效率(MEE)表征了不同工艺条件下UEO体系的能效，通过反应过程指标变化分析明确了最佳的自身序列UEO体系转接指示指标。结果表明，O3体系与UEO体系可高效分解(8 min)DCF成为中间产物，且UEO体系具有更高的矿化效能，其中200kHz超声的强化效果最佳，可在120min内把DCF及其中间产物进一步分解至TOC检出限下，其产生的羟基自由基(?OH)总量是O3体系加US体系产量之和的3.8倍；UEO体系通过臭氧水解、H2O声解和臭氧声解三种途径持续产生的?OH，可有效分解草酸和草氨酸等中间产物；在60minO3体系后链接60minUEO体系的自身序列UEO体系，可在完全矿化的基础上减少1/3的总耗能，获得最佳的能量效率(MEE)(113 mg (kWh)-1)；pH可作为自身序列UEO体系启动超声时间点的最佳指示指标。
通过工程放大性分析，进一步探析了两种典型高级氧化技术的工程应用可行性。分析结果表明，MoS2/PMS体系对DCF的分解存在较大的技术提升空间，本文提出的“预处理-PMS混合-催化流化-离子沉淀-沙滤”工艺，其吨水投资在760~1060元之间，在经济上具有一定的可行性；UEO体系具备技术可行性，本文提出采用间歇方式运行，构建了序批式UEO工艺，吨水投资为2000~2260元之间，可考虑采用空气源臭氧发生器，同时缩短高频超声运行时间，以实现投资与效率的共同优化。