金属-有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）是一种具有周期性的晶体材料,其拓扑结构由无机金属阳离子（或团簇）和有机配体通过配位键形成。MOFs多孔材料具有可随意调节的孔结构以及超高的比表面积,广泛应用于催化、储氢、气体的吸附分离、化学传感和磁性等领域。近年来,科研工作者在MOFs材料的孔径中负载其他分子,从而影响或提高纯MOFs体系的性能。离子液体（ILs）作为一种新型绿色溶剂应用广泛,但其高粘性制约了发展。最近研究表明MOFs体系可以作为支撑体承载ILs,不仅有望降低离子液体的高粘性,而且有助于提高材料的吸附分离能力。本文将ILs负载于不同MOFs材料的孔径中,系统研究MOFs与ILs之间的作用机理,为选取合适的MOFs体系承载ILs提供相应的理论基础。本文主要是基于密度泛函理论（DFT）中的第一性原理计算,研究不同类型的MOFs结构负载IL,分析电子结构变化、作用强度及对CO₂吸附能力的影响。具体研究内容包括:（1）基于DFT方法,探究具有开放金属位点的Zn-MOF-74体系负载咪唑类离子液体（[Emim][BF₄]）,即Zn-MOF-74@[Emim][BF₄]复合体系,分析该体系的稳定性、电子结构变化及对CO₂吸附的影响。Zn-MOF-74@[Emim][BF₄]复合体系中,IL阴离子与Zn-MOF-74中金属位点Zn发生强库仑作用,由于库仑力成键导致Zn-MOF-74配位构型的改变。IL的负载扰乱了Zn-MOF-74结构的对称性,增强离子间相互作用。Zn-MOF-74@[Emim][BF₄]复合体系形变过程伴随着电荷转移,MOF和IL之间发生了化学吸附。在Zn-MOF-74体系中吸附CO₂,结合Bader电荷、差分电荷及相互作用图具体分析作用机理。对比分析Zn-MOF-74和Zn-MOF-74@[Emim][BF₄]复合体系吸附CO₂能力的差异。（2）结合VASP程序和Gaussian 09计算,研究具有开放有机配体的MOF-253体系负载[Emim][BF₄]的电子结构变化及稳定构型特点,分析该复合体系吸附CO₂的作用机理。计算得到MOF-253@[Emim][BF₄]复合体系稳定存在,两者之间吸附主要源于电子极化产生的范德华作用力,体系间未发生明显的电子转移,差分电荷及相互作用图明确IL负载于MOF-253体系为物理吸附。在MOF-253体系中吸附CO₂,开放的有机配体作为有效吸附位点,吸附能力较弱。分析了MOF-253@[Emim][BF₄]复合体系吸附CO₂机理,计算相应的吸附能。