Cs2LiLaBr6:Ce晶体相分离及闪烁性能的研究

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由于Ce掺杂闪烁体在辐射激发下具有优异的性能,已被广泛用于各种领域,如医学诊断,核检测和高能粒子物理学等。钾冰晶石型晶体是一类新型的无机闪烁体,可以同时检测和区分中子和伽马射线。在过去的二十年中,国内外已对Ce3+掺杂的Cs2Li YCl6(CLYC),Cs2Li La Cl6(CLLC),Cs2Li YBr6(CLYB)和Cs2Li La Br6(CLLB)进行了研究。其中CLLB:Ce晶体具有出色的伽马中子双重读出能力,具有巨大的商业前景,引起研究者们浓度的兴趣。根据报道可知,该系列化合物均属于非一致熔融化合物,难以直接从按化学计量比配料的熔体中获得大直径的CLLB:Ce单晶。本论文采用坩埚下降法结合非化学计量比配料的方法来制备CLLB:Ce晶体;结果表明过量的Li Br有助于CLLB:Ce晶体的生长,并成功获得大直径、综合性能优良的CLLB:Ce单晶,对其闪烁性能进行了表征。本论文的主要成果如下:(1)利用自发成核的坩埚下降法成功制得尺寸为0.5英寸和1英寸的CLLB:Ce毛坯晶体。(2)通过对比不同原料配比的生长情况,得出过量的Li Br有利于提高CLLB:Ce单晶的质量。晶体样品的XRD、DSC-TG和FAAS测试结果综合表明CLLB:Ce晶体生长过程中存在相分离情况,在晶体生长的开始阶段,主要相为CLLB和Cs3La Br6;中间阶段的主要相是CLLB,而最后阶段的主相是CLLB和Li Br。表明该晶体生长过程的结晶行为十分复杂。(3)CLLB:Ce晶体紫外可见荧光光谱表明,该晶体的发射主峰位置分别为390nm和420 nm,对应于Ce3+的5d→4f的跃迁发射。CLLB:Ce晶体的激发主峰分别位于281 nm和360 nm,均属于Ce3+的特征吸收。特别的,随着Ce3+掺杂浓度的增加,晶体激发峰和发射峰强度均有增强;CLLB:Ce晶体的X射线激发发射光谱表明,晶体主要有两个发射峰,分别是393 nm和421 nm,对应于Ce3+的5d→4f1 2F5/2和5d→4f1 2F7/2的跃迁发射,与紫外可见光荧光光谱吻合。(4)CLLB:Ce晶体的γ射线测试结果表明,该晶体的光输出可达到48,000ph/Me V,其能量分辨率为4.0%,其性能已经达到国际上所报道的该中晶体的主流水平,这表明CLLB:Ce晶体一种非常有潜力的新型钾冰晶石闪烁晶体。(5)实验合成的Cs3La Br6和Cs2La Br5样品,分别与其相应的标准卡片吻合较好;其荧光光谱表明Cs3La Br6发射峰主要由433 nm和465 nm的两个峰组成,激发峰位于287 nm和354 nm。而Cs2La Br5发射峰主要由358 nm和378 nm的两个峰组成,激发峰位于254 nm和300 nm;吸潮实验表明Cs3La Br6的吸潮最弱,La Br3和CLLB:Ce吸潮较强。Cs3La Br6用于测试的样品可不用进行密封处理。
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