纸状微纤包覆催化剂的制备及催化氧化气体中微量CO和VOCs性能研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sunchaojacksun
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
催化氧化在微量CO脱除和工业废气挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)治理领域被认为是最佳可行技术之一。针对传统的颗粒催化剂床层传质传热效率低和床层压降大的缺点,本文制备了纸状微纤包覆催化剂形成结构化固定床来提高催化反应效率,考察了制备方法、制备条件和反应条件对催化剂性能的影响,研究了催化剂对低浓度CO和VOCs的催化氧化特性,用以开发基于微纤包覆催化剂的制备工艺技术及其在能源和环境领域中应用。首先,通过两种不同的方式制备了三种纸状的微纤包覆催化剂,比较制备路径和载体对所制的催化剂活性的影响。SEM、XRD、XPS和TPR表征结果表明不锈钢纤维形成稳定的三维网络结构并将颗粒催化剂包覆其中;直接包覆使铜铬银浸渍炭(ASC型)氧化还原性能降低,其表面的Cu2+和Cr6+分别被载体炭还原为Cu+、Cu0和Cr3+;先包覆后负载制备的纸状微纤包覆Mn催化剂中,锰氧化物在载体表面均匀分散性。不同催化剂对富氢气体中CO催化氧化活性顺序为ASC炭>Mn-GAC>Mn-GAC/PSSF≈Mn-Al2O3/PSSF>MFE-ASC,微纤包覆Mn基催化剂达到最大CO转化率后表现出较好的稳定性,其结构化固定床的床层阻力小于传统颗粒催化剂固定床。其次,通过改变Mn负载量、催化剂焙烧温度和反应气体空速,考察了CO在Mn-GAC/PSSF催化剂上的催化氧化行为,并通过Cu对其进行改性。结果表明Mn-GAC/PSSF催化剂对CO的催化活性随Mn负载量增加而增加。焙烧温度为500℃条件下,Mn负载量为10%、20%和30%时对应的最大CO转化率分别为38.8%、48.8%和49.4%,但不能通过持续增加Mn负载量以提高活性。将反应气体空速从5732 h-1增加到9553 h-1时,CO在Mn-GAC和Mn-GAC/PSSF催化剂床层上的转化率分别下降了9.0%和3.1%,说明Mn-GAC/PSSF催化剂具有更好的传质性能。通过Cu改性获得的Cu-Mn-GAC/PSSF催化剂能在235℃时实现94%的CO转化率,催化活性显著提高。然后,以丁酮作为典型VOCs物种,通过空气中微量丁酮在微纤包覆Mn-基催化剂结构化固定床上的催化氧化实验,考察了不同载体、Mn负载量、催化剂焙烧温度、反应气体空速及初始浓度等对催化剂催化氧化VOCs的影响。结果表明Mn-GAC/PSSF与Mn-GAC催化剂催化氧化丁酮的?T50和?T90分别为41℃和60℃,Mn-GAC/PSSF表现出更好的催化活性。微纤包覆Mn基催化剂较为适宜的制备条件是以Al2O3为载体,Mn负载量为20%,焙烧温度为400℃。当空速按7643→15286→22929 h-1增加时,丁酮催化氧化的?T90分别为28和3℃。当反应气体中丁酮的初始浓度按1000→2000→3000 mg?m-3变化时,?T90分别为3和20℃。这说明空速和初始浓度在较大范围内对催化氧化影响不大,微纤包覆Mn基颗粒催化剂具有广泛的工程应用性。最后,分别采用Power-law rate和Mars-van Krevelen模型对丁酮在Mn-Al2O3/PSSF催化剂上的催化氧化动力学实验结果进行拟合计算分析。结果表明两种动力学模型都能较好地拟合实验数据,采用Mars-van Krevelen模型预测的丁酮催化氧化反应速率与实验值基本一致,说明丁酮在Mn-Al2O3/PSSF催化剂上的氧化过程更符合―氧化-还原‖机理,还原反应的活化能为40.73 kJ/mol,氧化反应的活化能为44.67 kJ/mol。
其他文献
针对业界广泛使用的多种形式船舶机舱舱底水分离器存在的深层次问题,结合典型实例从设计原理和效用试验等角度进行分析,认为采取该种方式设计的分离器不符合MARPOL本质要求,
对福建省泉州市不同年龄段、不同性别的28组儿童脚型样本进行了测量,并在此基础上,对涉及样本脚部长度、围度尺寸的主要特征值进行分析研究,为儿童鞋的生产提供参考。
衍生金融工具好比一辆超速的赛车,它能使赛手快速达到目的地取胜,但也有可能因速度过猛而造成车毁人亡;因此必须不断地改良、改革、监管、修路,才能使其优良性能发挥到极致。
探析人为活动对海湾生态环境的影响,对海湾的利用保护及经济社会的可持续发展意义重大。胶州湾生态环境演变受自然和人为活动的双重驱动,生态环境质量的历史变化是我国东部沿
提出了联合目标区域和阴影的合成孔径雷达(Synthetic Aperture Radar,SAR)目标识别方法。该方法采用椭圆傅里叶描述子描述目标区域和阴影的边界。根据目标区域和阴影的相对位
“蒙太奇”源自于电影画面的剪辑方式,它能够灵活的表达不同画面的组合关系,使组合在一起的不同画面能够在观看、感知影片的观众的大脑中产生单独一个画面所不能表达的含义。
人体内分布数百种结构多样、功能各异的药物代谢酶,其表达和功能易受遗传和环境因素的影响,导致其在不同人种、个体及组织中的分布都不尽相同。特异性探针底物作为药物代谢酶
免疫缺陷小鼠模型在生物医学研究中起到重要作用。NODSCIDIL-2rγ-/-(NSG)免疫缺陷小鼠的固有免疫系统对移植的人类细胞没有排斥反应,同时其适应性免疫系统也缺失,所以在制作
《罪与罚》中,拉斯柯尔尼科夫为什么会杀死放高利贷的老太婆?这是一桩迷人而颇具挑战性的学术公案。就此问题,学界种种解释各自着眼于拉氏的生存处境、"不平凡的人"学说、精
超短脉冲激光技术近几十年来发展迅速,朝着更强、更短两个方面不断深入。在超强方面,世界上已有多个实验室报道了拍瓦(1015 W)放大系统,并且激光聚焦强度已经达到1022 W/cm2