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汞,人体非必需的有毒重金属元素,也是一种全球污染物,而汞污染防控正成为当前各国环境外交的热点内容。工业革命以来,人为活动加剧了全球范围内的汞污染。随着近些年生产工艺、产能、污染控制设施等的变化,水泥厂逐渐成为最大的大气汞排放源。因此需要对水泥厂的大气汞排放特征进行更多的研究,且对外排烟气的汞同位素特征进行测定,用于完善人为排放源的大气汞同位素特征库。选取贵州省两座典型的新型干法水泥厂进行研究,采样方法为安大略方法(OHM)。采样点分布在窑头烟囱、窑尾除尘前(或增湿塔前)和窑尾除尘后。污染控制设施为静电除尘器或电袋除尘器。主要研究成果如下:(1)TR水泥厂窑头净烟气汞浓度平均为16.64μg·m-3,98.28%为Hg2+;窑尾净烟气汞浓度平均为14.46μg·m-3,64.63%为Hg0;两个采样点的HgP均可忽略不计。LL水泥厂窑头净烟气汞浓度平均为0.15μg·m-3,Hg0和Hg2+的比例相当,HgP含量微乎其微;窑尾净烟气汞浓度平均为0.49μg·m-3,78.12%为Hg2+,17.13%为HgP,4.75%为Hg0。(2)汞的排放因子,TR水泥厂整体为76.1 mg Hg·吨熟料-1,其中窑头的贡献为31.4 mg Hg·吨熟料-1(41%),窑尾的贡献为44.7 mg Hg·吨熟料-1(59%);LL水泥厂整体为1.8 mg Hg·吨熟料-1,其中窑头的贡献为0.3 mg Hg·吨熟料-1(18%),窑尾的贡献为1.5 mg Hg·吨熟料-1(82%)。(3)两个水泥厂烟气汞在窑尾除尘前都主要为HgP,TR水泥厂的HgP比例平均为54%,LL水泥厂则高达97%。而在除尘后,都主要为气态汞,HgP几乎被完全脱除。至于除尘设备对烟气汞的脱除效率,TR水泥厂窑尾的除尘设备对烟气总汞的脱除效率为73.06%,LL水泥厂为99.95%,两个水泥厂除尘设备对HgP的去除率均在99.9%以上;对于Hg2+和Hg0,LL水泥厂的去除效率分别为97.73%和99.77%,而TR水泥厂的去除效率分别为55.69%和-64.79%。(4)根据汞输入、输出及汞的质量平衡,两座水泥厂汞的输入途径都主要是石灰石(41%56%),煤炭贡献稍低(15%32%),二者合计约占总汞输入的70%。两座水泥厂汞的主要输出途径是窑尾烟气(50%58%)。对于水泥产品中汞的输入和输出,两座水泥厂的水泥产品中的汞均主要来自混合材脱硫石膏(83%94%)。水泥产品输出的汞占各种混合材及水泥熟料输入汞的8693%。(5)在TR水泥厂,汞的输出/输入比系数为101%,说明汞的输出和输入达到动态平衡,TR水泥厂的汞富集系数为5.9。但是在LL水泥厂,汞的输出/输入比系数仅为15%,说明汞的输出量远低于输入量,未达到汞的动态平衡,LL水泥厂的汞富集系数高达104。(6)TR水泥厂烟气样品中窑头烟囱中Hg2+的δ202Hg范围为-2.06‰-2.05‰。窑尾烟囱中增湿塔喷水量增大时,烟气中Hg0、Hg2+、Hgtotal的δ202Hg向重的方向偏移(由-2.43‰-1.36‰偏移到-0.10‰0.26‰)。TR水泥厂的固体样品的δ202Hg范围为-3.15‰-0.97‰。TR水泥厂的固体样品及烟气中不同形态汞之间没有明显的质量分馏。(7)TR水泥厂烟气样品中窑头烟囱中Hg2+的Δ199Hg范围为-0.07‰0.00‰。窑尾烟囱中增湿塔喷水量正常时,烟气中Hg0、Hg2+、Hgtotal的Δ199Hg范围为-0.14‰0.11‰。窑尾烟气中增湿塔喷水量增大时,烟气中Hg0、Hg2+、Hgtotal的Δ199Hg范围为-0.08‰0.04‰。TR水泥厂的固体样品的Δ199Hg范围为-0.12‰0.06‰。TR水泥厂的固体样品及烟气中不同形态汞之间没有明显的非质量分馏。(8)LL水泥厂烟气样品中,窑尾烟囱中Hg2+的δ202Hg范围为-1.29‰-1.28‰。窑尾除尘前烟气中Hgp、Hg0、Hg2+、Hgtotal的δ202Hg范围为-3.10‰-1.10‰。LL水泥厂固体样品及烟气不同形态汞之间,不存在明显的质量分馏。(9)LL水泥厂烟气样品中,窑尾烟囱中Hg2+的Δ199Hg范围为-0.04‰-0.04‰。窑尾除尘前,烟气中Hgp、Hg0、Hg2+、Hgtotal的Δ199Hg范围为-0.15‰0.11‰。LL水泥厂固体样品及烟气不同形态汞之间,不存在明显的非质量分馏。