高效钽酸盐光催化剂的熔盐合成与改性研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lanqishi1989
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本文采用熔盐法制备了Na0.5K0.5TaO3(NKT)系列光催化剂,并对其进行了A位Sr、B位Zr和Hf的掺杂以及NiOx负载的研究。通过粉末X射线衍射法(XRD)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)、紫外-可见漫反射光谱分析(UV-vis)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和光催化活性测试等手段对这些复合氧化物的结构、组成、形貌及光催化性能进行了系统的研究,得到了性能优异的紫外光响应光催化剂,并为NKT体系的进一步研究提供了思路。研究表明熔盐法可以在显著降低反应温度及时间的同时得到形貌较均一的粉体。NKT粉体的最佳合成工艺为反应温度850°C,反应时间1-2h,熔盐量与原料质量比为1:1。工艺优化后的NKT粉体为100nm左右的立方体,在紫外光下具有很高的催化活性,在有牺牲剂存在的条件下产氢速率最高为10.9mmol·h-1;分解纯水时产氢速率最高为0.99mmol·h-1,但不产或只产生少量氧,同时由于过氧化作用,随着反应时间的增加催化剂活性呈下降趋势。对NKT粉体进行B位掺杂可以通过降低自由电子密度进而显著改善样品的光稳定性。由于掺杂元素Zr和Hf具有较高的导带,掺杂对样品的禁带宽度改变不大。掺杂后样品在甲醇溶液中产氢速率提高到14.5mmol·h-1;分解纯水时有比较多且稳定的氧气产生。掺杂后样品的催化活性随着反应时间的延长只有少量下降。负载NiOx可以提高催化剂的催化性能,最佳负载量为0.2mass%。对NKT样品进行A位Sr的掺杂研究发现,反应条件对样品的结构、形貌及性能影响较大,最佳工艺为SrCO3为Sr源,反应时间2h,反应温度850°C,熔盐量与原料质量比为1:1。样品在紫外光下有很高的催化活性,分解纯水时由于过氧化作用而导致氧气的产生比例很小。
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