离子液体作为一类环境友好的新型溶剂,近年在化工等领域倍受关注。而且其还具有能够根据过程需要进行设计的特性,但是不可能完全通过合成实验去研究其性质。所以,本论文采用量子力学计算、分子动力学模拟和实验结合的方法,从分子层面上去研究离子液体,并预测它们的性质与结构之间的关系,并进一步扩展到离子液体和环境分子水之间的相互作用。首先,我们利用量子力学计算研究了离子液体[bmim][BF4]中阴阳离子之间的相互作用。研究表明,在咪唑环周围主要有两个区域,可以使阴离子在这两区域内与阳离子形成稳定构型。由于微量水的存在对亲水性离子液体[bmim][BF4]的物理化学性质有显著的影响,我们分别进一步研究了阳离子、阴离子及离子对与水分之间的相互作用。通过优化阴阳离子以及离子对与水之间的最优构型,我们发现阴阳离子以及离子对都能与水形成较强的氢键作用,水的加入对离子液体有显著的影响。通过量子力学层次的计算可以得到单个分子(或少量分子基团)许多重要的性质,而化学工程更多关心的是物质的宏观性质,如热力学性质(状态方程、比热容、相变等),传递性质(扩散系数、热导率、电导率、黏度等)。这些性质都是集大量分子行为统计平均的结果。所以,我们在量子力学计算的基础上进一步采用分子动力学模拟的方法来研究这些性质。首先我们利用新开发的OPTUA力场与之前的UA以及AA力场进行比较,发现在描述离子液体与水的相互作用时,OPTUA力场有很大改善,尤其是过量摩尔体积性质,由与实验相反的结果(UA力场)变成与实验趋势一致的结果(OPTUA力场)。另外,我们也尝试调整LB混合规则,使过量摩尔体积值与实验值更加接近。同时,我们用OPTUA力场还模拟了离子液体与水混合物的过量摩尔焓变性质,发现模拟数据与实验数据吻合的很好。为了得到详尽的微观结构信息,我们分析了离子液体和水的径向分布函数和空间分布函数。我们也计算了纯离子液体以及其与水混合体系的扩散性质,发现模拟的纯离子液体[bmim][BF4]的扩散系数比实验值低一个数量级,但与其他组模拟的扩散系数相比,扩散性质的描述均有所改善通过以上研究,本论文建立了用量子力学计算、分子动力学模拟和实验相结合研究离子液体以及其与水之间相互作用关系的初步框架,总结了离子液体中各介质的各种相互作用和微观结构之间的一些内在联系,为进一步研究离子液体及其与水的相互作用关系以及离子液体的分子设计打下了坚实的基础。