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砷(As)是威胁人类健康的重要污染物之一,水稻作为全球重要的粮食作物,由于其生长于淹水的还原环境,相较于其他的农作物更容易累积砷,故稻米砷污染问题严重威胁着人类健康。地下水常作为重要的灌溉水源,而以往的研究多关注于地下水中砷的来源、迁移转化以及饮用水安全,但对于使用高砷地下水灌溉所造成的砷在水-土-水稻系统中的富集机制尚不明确。江汉平原位于长江中游,自古以来被称为“鱼米之乡”,是我国重要的商品粮基地。水稻历来是江汉平原的重要农作物,其生产总量占全国的5%~10%。研究发现,高砷地下水在江汉平原广泛分布,是日常进行稻田灌溉的农业用水。因此,将江汉平原作为典型研究区深入探究高砷地下水灌溉影响下砷在水-土-水稻系统中的生物地球化学行为,并以此为农业生产活动提供相应对策建议,对于保障粮食安全具有十分重要的意义。鉴于以上研究背景,本文围绕“高砷地下水灌溉条件下水-土-水稻系统中砷的富集机制”这一关键科学问题,以江汉平原为典型研究区,综合运用现场调查和室内培养监测技术,在查明江汉平原高砷地下水分布与水化学特征的基础上,系统评估江汉平原水稻田砷污染现状;利用盆栽实验揭示高砷地下水灌溉条件下砷在水-土-水稻系统中的迁移转化与富集机制;并深入探究在施用不同肥料时,高砷地下水灌溉对水稻生长的影响效应与机理;进而为区域水稻科学种植提供依据,为粮食安全保驾护航。主要研究结果如下:1.江汉平原水-土-水稻系统中砷的赋存特征通过对江汉平原水-土-水稻系统中不同介质中砷浓度的调查,结合水、土壤和水稻的相关理化指标,系统性评估了江汉平原水稻种植区水-土-水稻系统中砷的污染现状及健康风险。水稻田中潜水的砷浓度在0.02~42.88μg/L,平均浓度为3.08μg/L;土壤孔隙水中砷浓度为0~41.77μg/L,平均值为11.64μg/L;稻田土壤砷含量范围是10.20~21.90 mg/kg,平均含量为16.50 mg/kg,均符合《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)二级标准(25 mg/kg);水稻稻米样品中砷含量在0.13~0.95mg/kg之间,平均含量为0.45 mg/kg,34.15%样品超过了国家标准(GB2762-2017)限制0.5 mg/kg。基于地理累积指数(Igeo)、健康风险指数(THQ)和致癌风险(CR)指数分析可知,水稻田中潜水和土壤的砷污染水平较低,但稻米中砷含量对人体健康危害较大,应当视为农业生态系统中较为危险的元素。土壤砷的吸附态含量较低,以铁铝氧化物结合态为主,这也是水稻吸收利用的潜在形态。通过土壤DGT-As浓度与水稻稻米中砷含量建立相关性可知,区域内采样点主要可以分为两类:Group1,y=0.34x+0.21,R~2=0.70;Group2,y=1.09x+0.23,R~2=0.60,结合调查可知Group 2中水稻砷更富集的主要原因是存在高砷地下水灌溉。靠近通顺河和东荆河等大型地表水系的水稻处于更加还原环境,其生物富集系数(BCF)值也更高,水稻更容易富集砷,因此,水稻种植建议尽量远离大型地表水系,特别是多河流交汇处;此外,水稻尽量不要处于长期持续性淹水的状态下,要合理进行水资源管理,当抽取高砷地下水用于农业灌溉时,要先对地下水进行预处理降砷后再灌溉。2.高砷地下水灌溉对水-土-水稻系统中砷富集的影响机制通过盆栽培养实验对上覆水、孔隙水、根际土壤以及水稻开展连续采样监测,识别了水稻吸收砷的主要时期,并揭示了高砷地下水灌溉对水-土-水稻系统中砷富集的影响机制。水稻盆栽中上覆水的物理化学性质主要与灌溉水有关,土壤孔隙水的物理化学性质受到灌溉水和水稻种植作用的双重影响;上覆水和土壤孔隙水的水化学类型均为HCO3-Ca型,土壤孔隙水中的Ca2+、Mg2+和HCO3-离子含量明显高于上覆水。高砷地下水灌溉会使得土壤中铁氧化物的还原性溶解增强,抽穗期和灌浆期土壤孔隙水中砷含量明显升高。外源砷的输入和还原性的环境会使得土壤中吸附态的砷含量明显增加,土壤中砷的生物有效性增强,并提升水稻对砷的吸收。随着水稻的生长,水稻根系表面的铁膜吸附砷的能力也逐步提高,无论是水稻的地上部分还是地下部分砷的累积量也逐渐增多。水稻的分蘖期至抽穗期是根系吸收砷的主要时期,在该阶段间歇性的灌溉排水能够有效降低土壤孔隙水中砷浓度,从而减少稻米中砷的积累。稻米中砷的主要形态为As(III),施加有机肥会促进土壤微生物活动,增强铁氧化物(氢氧化物)的还原性溶解,促进水稻对砷的吸收,同时会使得稻米中富含As(V)。3.不同肥料对水-土-水稻系统中砷富集的影响机制通过盆栽培养实验研究施用不同肥料(有机肥、无机肥和生物有机肥)对水-土-水稻系统中砷迁移转化的影响机制,并探究了高砷地下水灌溉条件下外源砷输入对该系统的影响。肥料施用对水稻盆栽中上覆水物理化学性质的影响有限,在施肥15天左右后无明显变化。土壤孔隙水的物理化学性质受肥料和灌溉水性质的双重影响:在有机肥施用条件下硫酸根浓度最高,而无机肥的施用使得孔隙水中氯离子含量最高。在生物有机肥的施用条件下,根际土壤矿物的还原性溶解强度最大,土壤孔隙水中砷浓度最高,使得水稻根部累积的砷含量最高,但由于生物有机肥培养下的砷在水稻中转运能力较弱,进而导致水稻上部(秸秆和稻米)中砷含量最低。水稻在分蘖期时,施用有机肥盆栽中孔隙水的砷浓度比无机肥盆栽会高一些;在抽穗扬花期和灌浆成熟期时,施用无机肥盆栽中根际土壤铁矿物的还原性溶解更强一些,使得其孔隙水中砷浓度更高一些。当采用高砷地下水灌溉,会使得水、土壤和水稻中砷浓度有不同程度的提高,此时稻米中总砷含量会有不同程度的超标,其中对无机肥盆栽稻米砷含量影响最大。由于有机质会与砷形成络合物,高砷地下水灌溉对有机质含量最低的无机肥盆栽中孔隙水砷含量的影响最大,有机质含量最高的有机肥盆栽中土壤砷含量增加最多。在种植水稻的过程中,如果使用含砷量较低的地表水灌溉,则使用无机肥可以降低水稻中砷累积;当使用高砷地下水灌溉时,使用有机肥可以有效降低稻米中砷的累积。如果想使得收获时稻米中砷含量符合国家标准,则使用地表水灌溉时土壤DGT形态砷浓度不能超过0.85μg/L,使用高砷地下水灌溉时土壤DGT形态砷浓度不能超过0.25μg/L。