一种新颖纳米碳粒的RF-PCVD法制备及其微结构表征

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碳元素具有多种多样的同素异形体,如无定形碳、石墨以及卡宾(carbyne)碳;近年来也制备及发现了许多不同形式的碳,如类金刚石碳、玻璃碳、碳纤维、富勒烯和碳纳米管等。纳米碳粒具有独特的球状同心壳层结构,石墨碎片发生了明显的卷曲,是类富勒烯家族的一个重要的成员,是当今纳米材料和炭材料研究领域的前沿和热点课题。截至目前,对于纳米碳材料的研究主要集中于诸如富勒烯,纳米碳管等微结构中碳原子呈高度有序化的炭材料,等离子体气相沉积法制备炭材料的研究也是如此。但从理论上讲,在无序的无定形碳黑及高度有序的富勒烯结构之间,碳原子还可能存在逐渐有序化的过渡态结构,对于这种过渡态微结构的纳米碳材料,鲜有文献报道,尚留有很大的研究空间。本文探讨了高频等离子体化学气相沉积法制备纳米碳粒的工艺要求,提出了一些控制微粒粒径和晶型的方法,并以现有的设备为基础,在C2H2和C2H2+BCl3体系中,通过控制工作气体Ar的流量制备出了不同粒径的纳米碳粒。首先进行了热力学计算分析,反应是具有可行性的。然后探讨分析了反应机理和反应过程的动力学研究,可以认为经历如下过程:形成晶种、成核、晶核碰撞长大和激冷停止生长。最后以TEM、HRTEM、BET、XRD、FTIR、XPS手段表征分析了该纳米碳粒的内部微结构、粒径、比表面积、表面官能团和表面元素。
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学位
氢能是一种清洁能源,因其具有热值高,无污染等等一系列的优点被誉为二十一世纪的“能源货币”。制取氢气主要有烃类重整,水制氢,生物制氢和催化有机物产氢等方式。其中催化甲醛产氢是一种新型高效的产氢方法,在碱性介质中金属纳米颗粒可以催化甲醛室温产生氢气,并且产生的氢气中不含一氧化碳和二氧化碳等碳氧化合物。因为催化剂大部分为贵金属催化剂,为了减少催化剂的用量增加催化剂的催化活性,选用不同的载体制备出不同的复