论文部分内容阅读
本文建立了以颗粒活性炭为催化剂微波诱导氧化工艺(Microwave Induced Oxidation Process,简称MIOP)和活性炭吸附-微波辐照活性炭再生工艺处理苯酚废水,并深入开展了相关基础研究。基于活性炭对有机污染物的吸附能力和对微波的强吸收能力,利用微波能量实现对有机物的分解和炭化。本文首先以苯酚废水为处理对象,建立了活性炭为催化剂MIOP工艺。通过实验确定了MIOP最佳处理条件,50ml浓度为68.5mg·L-1的苯酚溶液,溶液pH<9,活性炭用量2.0g,100W微波辐照10min,对其去除率为96%,苯酚浓度增大到420mg·L-1,去除率仍可达85%左右。活性炭经过6次重复使用后,对苯酚的去除率可保持在80%以上。反应动力学研究表明,该过程符合一级动力学规律,动力学常数k=0.3231min-1,半衰期t1/2=2.15min。通过对比实验和微波辐照前后溶液进行的紫外扫描分析可知,MIOP对苯酚降解彻底。以吉林某化工厂有机废水为处理对象,建立了活性炭吸附-微波辐照活性炭再生工艺。通过实验表明JX-206型果壳炭对废水处理效果最好,最佳吸附工艺条件:100ml废水,pH=3,加30g活性炭,作用2h达到吸附平衡,COD去除率为90.17%,活性炭经过9次重复使用后对废水COD去除率为80%左右。修正后的Freundlich吸附等温模型能更好地定量描述其吸附过程。活性炭再生的最佳工艺条件:功率为400W的微波辐照1.67min,活性炭表面为600℃,再生后活性炭碘值可达到900mg·g-1左右,活性炭燃烧的损失不足2%。在工艺研究的基础上进行了活性炭吸附-微波辐照活性炭再生工艺的相关基础研究。对不同条件下活性炭吸附苯酚的速率常数ka、吸附活化能E以及液相有效扩散系数Di进行了估算。利用Langmuir参数计算了吸附标准热力学函数△G 0、△H 0、△S0。结果表明,在pH5.35和pH10.30时,△G 0<0。但在低pH时,吸附速率常数大,吸附活化能小,有效扩散系数大,吸附量大,苯酚分子在活性炭表面呈直立取向,该过程放热较多,熵增较小。活性炭是很好的吸收微波物质,功率为600W的微波辐照2min,活性炭表面温度可达1000℃,含水率由54%降至15%。经验公式T=c1×exp(c2/t)可以近似定量描述活性炭在微波场内的升温过程。与辐照前活性炭相比,辐照后的活性炭表面pH值由4.82增加到6.82。活性炭比表面积、孔容积都增加了100%左右,且微波主要作用于直径小于5nm的活性炭孔。