【摘 要】
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发展新能源、提升非化石能源占比是全球能源革命的大势所趋,我国十四五规划的核心抓手。晶体硅太阳电池因其高能量转换效率（产业化接近24%,实验室26.7%,接近理论极限29.4%）和良好的可靠性,成为占据光伏新能源产业90%以上市场份额的主流技术。但是制备发射极和钝化层引入的高温或高真空工艺,限制了其成本的进一步降低,因而急需探索新技术以实现产业转型升级。基于有机钝化的碳纳米管/硅（CNT/Si）新型
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发展新能源、提升非化石能源占比是全球能源革命的大势所趋,我国十四五规划的核心抓手。晶体硅太阳电池因其高能量转换效率（产业化接近24%,实验室26.7%,接近理论极限29.4%）和良好的可靠性,成为占据光伏新能源产业90%以上市场份额的主流技术。但是制备发射极和钝化层引入的高温或高真空工艺,限制了其成本的进一步降低,因而急需探索新技术以实现产业转型升级。基于有机钝化的碳纳米管/硅（CNT/Si）新型异质结太阳电池,无需高温或者高真空技术即可实现发射极和界面缺陷态钝化的双重功能,为实现高效率太阳电池提供了全新的器件运行机理和降本途径,本论文围绕CNT/Si新型异质结太阳电池开展了以下三部分研究工作:（一）在CNT/Si太阳电池制备过程中,发现多种因素相互关联共同制约着电池效率的提升,为此,我们首先对影响CNT/Si太阳电池光伏特性的各种因素展开系统的研究:（1）发现器件性能与CNT、有机钝化和晶体硅三相共存界面的构造密切相关,首要影响因素是CNT溶液浓度,且溶液浓度受到溶剂挥发性、环境湿度和前驱体溶液制备工艺时长的影响;（2）CNT薄膜是一维纳米管网状薄膜结构,其材料特性与其形貌密切相关,研究了化学刻蚀对衬底平整度进而对薄膜形貌的影响规律,获得了最佳刻蚀工艺;（3）环境湿度会影响CNT功函数的稳定性,进而影响到器件性能,采用封装工艺可以解决这一问题。此外还发现制备工艺和侧面复合速率对器件性能提升也有不可忽视的影响。这些探索为制备出高效稳定CNT/Si太阳电池提供了重要基础。（二）稳定性是高效率器件的基本要求。本论文首先研究了纯有机钝化材料Nafion钝化效果的稳定性,证实其钝化性能受其内外水分共同作用,发展溶剂工程与环境湿度控制、阻水膜封装等,解决了Nafion钝化效果的长期稳定。然而,进一步引入CNT制备成CNT:Nafion复合薄膜后,钝化稳定性骤然下降。研究发现,这是由于水分子通过CNT薄膜孔洞或者CNT管道扩散到有机/硅界面,影响了界面电化学嫁接密度所致。引入Mo O3纳米颗粒填充孔洞、ALD-Al2O3致密层对薄膜进行封装和导电封装材料覆盖背表面等方法可以实现稳定的少子寿命和电池性能。最后,获得了22%的稳定器件效率,这是目前同类电池最高效率,相关成果发表在Adv.Sci.2021,2102027.（三）探索了进一步提效的关键科学问题:界面构造、CNT壁数和手性对器件光伏特性的影响规律。通过调控承担界面钝化的有机-无机界面和承担电荷输运的CNT/Si界面的相对比例,澄清了器件光伏特性的界面构造影响规律:开路电压随着有机-无机界面比例增加而增加,随着CNT/Si界面比例增加而降低,填充因子反之,电池最佳效率的获得需要平衡二者比例,可通过前驱体溶液浓度进行调控,最佳工艺条件为2 mg/ml。对比研究了单壁（SW）和双壁（DW）CNT/Si太阳电池,发现SWCNT在制备器件时表现出更为优异的光伏特性;对比研究了相对高纯金属性和纯半导体性CNT/Si太阳电池光伏特性,由于材料提纯过程中残留表面活性剂和杂质（主要是混入的半导体SWCNT）的影响,未能明晰纯金属CNT/Si太阳电池性能潜力,但总体规律是金半混合的性能接近纯半导体CNT器件性能,二者均优于纯金属CNT器件性能。这一结论说明,高效率CNT/Si太阳电池对材料手性纯度依赖性较弱,展示了其未来发展的低成本潜力,同时这一工作为未来CNT基光伏器件极具挑战的、更深层次的科学问题—单一手性的CNT/Si太阳电池的研究,提供了重要的实验依据和前期研究基础。
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