Mn基催化剂的制备及其催化燃烧甲苯尾气性能研究

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挥发性有机物(VOCs)来源广泛,种类复杂,是大气污染的主要来源,可引发光化学烟雾、破坏臭氧层等严重的大气污染,对人类健康产生极大影响。催化燃烧法由于其能耗低、效率高、无二次污染等优点,成为治理VOCs最常用的方法之一。催化燃烧法的核心是催化剂,催化剂根据活性组分不同分为贵金属催化剂和非贵金属催化剂,虽然贵金属催化剂具有起燃温度低、催化活性好等优点,但高昂的价格限制其工业应用。因此,开发价格低廉、催化活性好、稳定性好的催化剂成为目前治理VOCs领域的研究热点。本论文分别采用浸渍法和水热法制备了不同铜锰配比(1:1、1:2、1:4)的铜锰复合氧化物催化剂,并考察这两种催化剂对甲苯氧化的催化性能,并利用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)表征手段分析催化剂的结构性能。实验结果表明:(1)采用浸渍法制备的催化剂中铜锰配比为1:2时催化性能最佳,在甲苯进口浓度为1000 ppm、空速为10000 h-1、反应温度为282℃下就可以将甲苯完全转换,活性顺序依次为Cu1Mn2>Cu1Mn1>Cu1Mn4。XRD表明,随着铜锰配比的提高,出现Mn3O4的衍射峰,H2-TPR表明,催化剂的还原峰随铜锰配比的增加向高温偏移。对该系列催化剂进行48h稳定性测试,结果表明该系列催化剂具有良好的热稳定性。(2)采用水热法制备的催化剂中铜锰配比为1:2时催化性能最佳,在甲苯进口浓度为1000 ppm、空速为10000 h-1、反应温度为250℃下就可以将甲苯完全转换,活性顺序依次为 Cu1Mn2>Cu1Mn1>Cu1Mn4。XRD 表明,Cu1Mn2和Cu1Mn4中都出现少量MnCO3 的衍射峰,H2-TPR与活性一致。对该系列催化剂进行48h稳定性测试,结果表明该系列催化剂稳定性较差。(3)选取浸渍法和水热法中催化活性最佳的催化剂在相同的实验条件下对甲苯进行催化燃烧,结果表明水热法制备的催化剂催化性能更佳。(4)对两种制备方法制备的所有催化剂进行动力学研究,研究发现,动力学数据与催化活性相吻合,催化活性越好的催化剂,反应活化能和指前因子越大,表明催化剂的反应活化能对温度比较敏感,指前因子的大小与催化活性有紧密关联。
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