当今社会的发展仍依赖于传统能源体系,随着经济的快速发展,能源短缺问题变得日益严重。而且传统的化石燃料在使用过程中产生大量的有毒气体、液体以及固体废物等污染物,严重污染着人类赖以生存的社会环境。寻找新的且清洁的能源已成为全世界面临的共同问题。光催化技术所利用的太阳能是取之不尽的理想能源,同时氢气(H2)是一种清洁的可再生资源,产物无污染,被认为是未来重要能源。因此,光催化产氢技术被认为是解决能源和环境问题最为简单且有效的技术之一,而光催化产氢技术的核心是开发一种廉价、高效、无污染的半导体光催化剂。在众多半导体催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有合适的禁带宽度(2.7 eV)、较好的稳定性,以及原材料易得、价格低廉、无毒等优点,具有广泛的应用。然而原始g-C3N4由于比表面积较低、可见光利用率低等缺陷影响着其光催化活性。由于g-C3N4较快的光生载流子复合速率,影响了其在光催化分解水产氢方面的应用。本论文以此为出发点,使用不同的分子对g-C3N4进行修饰改性,基于光生空穴传递,加速其光生电子与空穴的分离,提高g-C3N4光催化活性。主要研究内容如下:1.通过热缩聚法在550℃下煅烧制备g-C3N4。g-C3N4通过氢键以及π-π;共轭作用与二氢吡啶(1,4-二氢-2,6-二甲基-3,5-吡啶二甲酸二乙酯,简称DHPE)进行复合,获得g-C3N4/DHPE(CN/DHPE)复合催化剂。在CN/DHPE复合催化剂中,DHPE分子作为氧化还原介体通过传递光生空穴,有效的抑制了光生电子和空穴的复合,使得更多的电子可以用于光催化分解水产氢,从而提高产氢速率。XRD、TEM结果表明,DHPE的引入并没有改变g-C3N4的结构与形貌。PL、TRPL以及电化学测试结果证实,DHPE的引入确实能够抑制光生电子与空穴的复合,延长光生电子-空穴对复合时间。在光催化分解水产氢应用方面,当引入4 wt%DHPE时,CN/DHPE复合催化剂光催化分解水产氢速率达到最大值(1345.0μmol h-1 g-1),是未被修饰的g-C3N4的4.7倍(286.0 μmol h-1 g-1)。而且在长时间循环反应测试中(20 h,5个测试周期),CN/DHPE复合催化剂的产氢速率没有明显下降,表明CN/DHPE光催化剂具有较好的稳定性。2.通过一种简单而又经济的方法构建了一种新型高效的g-C3N4基复合光催化剂体系。N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)分子通过氢键以及π-π共轭作用对g-C3N4表面进行修饰。NHPI分子作为氧化还原介体可被用于传递光生空穴。g-C3N4与NHPI分子之间有效的能级匹配,使得光生空穴从g-C3N4的价带转移到NHPI分子上形成NHPI+自由基,光生载流子的复合被有效抑制,促进了光生电子和空穴的分离,因此更多的电子被用于光催化分解水产氢反应。通过FT-IR与XPS表征,可以看出NHPI与g-C3N4成功进行了复合。XRD、TEM结果表明,NHPI的引入并没有改变g-C3N4的结构与形貌。PL、TRPL、EPR与电化学测试结果证实,NHPI的引入确实能够抑制光生电子与空穴的复合,延长光生电子-空穴对复合时间。在光催化分解水产氢应用方面,在最佳实验条件下,当引入2 wt%NHPI时,g-C3N4/2 wt%NHPI(CN/2 wt%NHPI)复合催化剂的光催化分解水产氢速率达到最大值(1145.4μmol h-1 s-1),是 g-C3N4(274.0 μmol h-1 g-1)的 4.2 倍。催化剂稳定性试验表明,长时间作用下CN/2 wt%NHPI复合催化剂的光催化活性无明显下降,CN/NHPI复合催化剂具有良好的稳定性和高效的光催化性能。总体来说,本文通过运用不同分子对g-C3N4进行改性,构建了一系列具有高效且稳定的g-C3N4基复合光催化剂体系。引入的分子作为氧化还原介体可被用于传递光生空穴,通过对g-C3N4光生空穴的传递,延长光生电子-空穴对复合时间,从而增强g-C3N4基复合催化剂光催化活性。