甲烷是天然气的主要成分,同时也是一种重要的化工原料。针对甲烷的活化和转化不仅是金属有机化学中C-H键活化的重要研究对象,同时也具有重要的工业价值。目前对于甲烷的工业应用是先将其转化为合成气,再用于生产甲醇或其它有用的化学品,这种分步转化的做法不仅经济性差,而且能耗大。因此,将甲烷直接转化成甲醇等有用的液态化学品是甲烷转化的核心课题。近期的研究发现甲烷在铜修饰的Na-ZSM-5分子筛上具有很高的反应活性,并且能在较低的温度下高选择地生成甲醇。因此,我们采用固体核磁共振技术研究了甲烷在铜修饰的Na-ZSM-5分子筛上的转化过程,发现有铜甲氧基物种形成,该表面物种与水反应生成甲醇。在此基础上,我们进一步研究了甲烷与一氧化碳在铜修饰的Na-ZSM-5分子筛上的共转化反应。在250-350℃时,甲烷与一氧化碳发生羰基化反应生成乙酸,并伴有Cu+CO物种和C02的生成；在更高的温度下(450℃),将形成多甲基取代苯等产物。我们对生成乙酸的反应机理进行了研究,发现甲烷与一氧化碳在铜修饰的Na-ZSM-5分子筛上的共转化的过程中,首先形成铜甲氧基物种,它再与一氧化碳反应生成乙酸。该过程中,我们利用固体核磁共振技术首次在Cu/Na-ZSM-5分子筛上观测到了Cu+CO物种,但对于其所发挥的作用尚待进一步研究。