湿壁介质阻挡放电等离子体协同活性炭纤维负载磷酸银复合催化剂处理水中左氧氟沙星的研究

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左氧氟沙星(LFX)是一种常见的氟喹诺酮类抗生素,由于其出色的抗菌性能而被广泛地应用在临床医学以及兽用中。随着LFX的大量使用,研究发现,LFX既不能被人体或动物完全代谢,排入污水处理厂中也不能被常规的处理方法完全去除,残留的LFX随污水处理厂出水或污泥进入环境中,对人体及水生生物造成危害。目前,低温等离子体技术由于其高氧化性和低选择性而受到越来越多的关注,将其视作一种高效的高级氧化技术应用在环境污染治理领域是非常有前景的。本研究采用湿壁介质阻挡放电等离子体协同活性炭纤维负载磷酸银(Ag3PO4/ACFs)复合催化剂处理水中的LFX,由此展开了一系列的实验研究。本研究首先通过湿化学沉淀法制备了活性炭纤维负载磷酸银(Ag3PO4/ACFs)复合材料,并分别使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积仪(BET)以及电子能谱仪(XPS)等技术手段对所制备的复合材料进行表征分析,结果表明Ag3PO4成功地负载在了活性炭纤维上,且复合材料具有良好的催化性能和较高的稳定性。随后,利用湿壁介质阻挡放电等离子体协同Ag3PO4/ACFs复合材料对水中LFX进行降解,分别考察了放电电压、溶液初始浓度、溶液初始pH值、液体循环流速、催化剂的添加量以及催化剂的循环次数等参数对LFX的降解效率以及反应过程中能量利用效率的影响。实验结果表明:在湿壁介质阻挡放电等离子体中添加复合催化剂(Ag3PO4/ACFs)可以提高LFX的降解效率。此外,增大放电电压有利于LFX的降解,但较大的电压反而使能耗增多,能量效率变低;较大的溶液初始浓度、较大的液体循环流速以及更多的催化剂添加量均有利于提高LFX的降解效率以及体系中的能量效率;酸性条件对LFX的降解更为有利,但溶液初始pH值从9.79上升到11.06时促进了 O3分解产生·OH,提高了 LFX的去除效率;Ag3PO4/ACFs复合材料经过反复使用后仍具有较高的催化性能,表明合成的Ag3PO4/ACFs具有良好的稳定性。最后,实验探究了湿壁介质阻挡放电等离子体协同Ag3PO4/ACFs复合材料降解LFX的作用机理以及LFX可能的降解路径和降解产物。测定了在反应液分别为LFX溶液和超纯水时,溶液在反应过程中累积的H2O2和O3的浓度,结果表明在LFX降解的过程中消耗了 H2O2和O3;自由基捕获实验表明在LFX的去除过程中,·OH、空穴和·H都参与了反应;改变催化剂的添加量对反应液TOC值的影响也被测定,结果表明添加催化剂能有效提高反应液的TOC去除率;通过量子化学计算结果结合液相色谱质谱联用(LC-MS)的检测结果,提出了 LFX在湿壁介质阻挡放电等离子体协同Ag3PO4/ACFs复合体系中可能的降解路径和降解产物。
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