论文部分内容阅读
氨是最基本的化工原料之一,工业上氮肥的生产和更进一步的含氮化合物的合成都是以氨为起始原料,因此合成氨工业在国民经济中占有十分重要的地位。合成氨用FeO基催化剂打破了传统经典结论,摆脱Fe3O4体系的理论体系,它具有活性高、易还原等优点,因此在众多中小型合成氨厂有着极为广泛的应用。而在工业生产中,由于合成气杂质含量超标或生产过程操作不当导致氨合成催化剂中毒的例子屡见不鲜,为了更进一步完善FeO基催化剂的理论体系,同时也为了给工业生产提供实验依据,本文首次在高温高压条件下,采用“脉冲中毒法”较为系统的考察了FeO基熔铁催化剂的抗毒性能及解毒能力,并与传统的Fe3O4基熔铁催化剂进行了对比,得到以下结论: (1)以CO2为典型毒物研究了FeO基熔铁催化剂的可逆中毒过程,并和Fe3O4基熔铁催化剂进行对比实验。发现在相同的反应条件下,活性较好的FeO基熔铁催化剂受毒物影响略大一些,但是催化剂解毒的时间和效果均大大好于Fe3O4基熔铁催化剂。这种差异主要是由于催化剂的物理结构和化学性质的不同所造成的。 (2)本文首次全面考察了各种反应条件的改变下FeO基催化剂的抗毒性能的差异,发现就CO2可逆中毒过程而言,在活性最高的温度点,催化剂受毒物影响越大,而温度越高解毒过程越短;压力越高毒物影响越大,但对解毒过程影响不大;毒物浓度越高,催化剂活性损失越大,也越难恢复。而就不可逆硫中毒而言,温度越高硫越难吸附;压力对硫的吸附影响不大;而在催化剂表面吸附的硫量越多,催化剂的活性越差。 (3)同样也考察了Fe3O4基熔铁催化剂的可逆中毒和解毒过程,以及不可逆硫中毒过程,发现基本上反应条件对催化剂中毒的影响规律基本和FeO基催化剂相同。 (4)通过CO2的多次可逆中毒实验证明,含氧毒物对熔铁催化剂表现为强的可逆中毒作用和弱的不可逆中毒作用,而多次可逆中毒对催化剂强度的影响并