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分子自组装技术是近年来材料制备与改性的一大研究热点,自组装就是分子或者纳米颗粒自发连续地吸附到基底表面,形成自组装单层薄膜;若分子或纳米颗粒能在一定的驱动力下层层吸附,则形成自组装多层薄膜。自组装薄膜具有独特的物理性能、化学性能、光学性能和电子传输性质,并且结构稳定、制备简便,因而在可湿性控制、润滑、吸附、防腐、催化、分子生物学、传感器、平板印刷术、电化学及微电子工业等领域中显示出广阔的应用前景,本文将探讨自组装技术在环境保护方面的应用。一方面,在氧化硅基底表面制备两种有机硅烷系的自组装单层材料,并将其作为吸附剂直接用于五氯酚(PCP)有机污染物的处理,研究自组装单层材料对五氯酚的吸附行为和吸附机理。另一方面,在土壤和水体中极为常见的FeOOH属于半导体矿物,作为天然催化剂,它对环境中有害污染物的迁移、转化有着重要影响。本研究组的前期研究表明,生物矿化纳米FeOOH在无光和过氧化氢条件下,FeOOH/有机物界面也能产生明显的催化氧化降解作用。模拟生物矿化原理,利用自组装单层的外侧功能团启动和调控无机矿物的成核和生长,在低温液相的反应体系中制备无机矿物薄膜。许多无机矿物都能通过这种自组装方式合成,包括金属氧化物、硫化物、碳酸盐和磷酸盐等。自组装FeOOH薄膜将纳米FeOOH固定化,为系统研究铁氢氧化物的(光)催化氧化反应提供了条件,在环境修复和开发新型(光)催化材料方面都极具研究价值。本文用自组装单层作为有机模板,在Fe(NO3)3—HNO3体系低温液相法制备出了FeOOH纳米薄膜,确定成膜的最佳条件,并对形成铁氢氧化物的物相进行分析,为后续(光)催化研究奠定基础。制备自组装单层采用传统的浸入一洗涤法:先用Si(OCH3)3(CH2)3-SH表面活性剂制备出—SH为外侧功能团的自组装单层(SH/SiO2),再氧化得到—SO3H为外侧功能团的自组装单层。制备—NH2为外侧功能团的自组装单层(NH2/SiO2)直接用Si(OCH3)3(CH2)3-NH2表面活性剂即可。两种自组装单层材料在水中均发生较强的质子化效应,表明自组装单层外侧功能团—SO3H和—NH2组装成功。用红外光谱进行表征,发现自组装材料的红外光谱中出现C—H的伸缩和弯曲振动,NH2/SiO2材料的红外光谱还出现了N—H的弯曲振动,证明基底上存在有机硅烷系自组装单层。选取五氯酚(PCP)为目标有机污染物,分别用SO3H/SiO2和NH2/SiO2吸附处理PCP水溶液,结果表明SO3H/SiO2和NH2/SiO2对PCP均有一定的吸附作用,其中SO3H/SiO2对PCP的吸附能力值得关注。PCP在SO3H/SiO2材料上的吸附较慢,30d达到吸附平衡,其吸附行为符合Freundich等温线;PCP在NH2/SiO2材料上的吸附相对较快,15d达到吸附平衡,其吸附行为符合Langmuir等温线。通过调节反应体系的pH值和红外光谱分析,推测PCP在自组装材料SO3H/SiO2和NH2/SiO2上的吸附机理为氢键吸附。模拟生物矿化原理,在自组装单层表面进一步沉积具有催化能力的FeOOH薄膜。实验采用SO3H/SiO2自组装单层为人工模板,低温液相法制备,最佳反应条件为:水浴温度70℃、Fe(NO3)3浓度2.0mM、pH值为2.00、反应时间6h。用TEM、XRD、SEM等测试手段证明在SO3H/SiO2自组装单层表面成功制备出了纳米级的铁氧氢氧化物薄膜,其物相为针铁矿(a-FeOOH)。