干凝胶法和两相合成法合成SAPO-11分子筛

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:sdsxw
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
SAPO-11分子筛具有一维、十元环孔道结构和温和的酸度,在催化裂化、加氢裂化、以及异构脱蜡等炼化过程具有很好的应用前景。该分子筛一般采用水热合成法合成。但水热法合成的样品酸度较低,并且晶粒尺寸较大,导致其催化活性和选择性并不尽如人意。因此,需要通过改变合成条件或方法来对SAPO-11分子筛的酸性和晶粒尺寸进行调控。   本文研究了SAPO-11分子筛干凝胶法(包括气相转移法-VPT法、蒸汽相法-SAC法)和两相合成法的晶化过程。在干凝胶法中,凝胶的pH值(通过模板剂的加入方式和加入量调节)和失水量是影响合成的关键因素,而干燥温度、釜底液含水量的变化对合成的影响较小。此外,在气相转移法的凝胶中,NH4+的引入会导致无定形物质的形成。在两相合成法中,表面活性剂的加入和低温373K老化处理4h左右,可以提高样品的结晶度、减小其晶粒尺寸。在干凝胶法和两相合成法中,硅源用量的增加会导致样品结晶度下降,且样品晶粒问团聚并形成大颗粒。在高硅铝投料比的实验条件下,表面活性剂的加入可以在一定程度上抑制石英相的形成。   SEM表征显示,两相合成法合成样品的晶粒尺寸最小,但与水热合成法(HTS法)类似,晶粒间相互聚集,形成大的球状颗粒。而干凝胶法合成的样品,晶粒间较为分散,有效的降低了颗粒尺寸。两相合成法和干凝胶法合成的样品具有相似的孔容和比表面积,均高于水热合成法合成的样品。吡啶吸附与氨气吸附表征结果证实,两相合成法合成的样品具有最大的酸量和最多的中强酸中心,SAC法和VPT法次之,HTS法最少。这一结果表明,两相合成法可能使得更多的Si原子以SM2的方式进入骨架,形成了小尺寸的硅岛,有效的提高了SAPO-11分子筛的酸量和中强酸中心。与酸性的变化规律相一致,两相合成法合成的样品具有最高的加氢异构活性和异构化选择性,在523K、空速=1.0h-1,H2/n-C12=25:1,1atm的反应条件下,正十二烷的转化率为91.8%,异构化选择性为92.5%,反应温度比常规水热合成法合成的样品低30K。
其他文献
背景和目的:20世纪80年代末诞生并崛起一种新兴的高科技——纳米技术,随着纳米时代的到来,纳米材料广泛应用于工农业、食品和医疗等领域。纳米二氧化钛(Titanium dioxide nanoparticles,TiO_2 NPS)是应用广泛、年生产量与消耗量较大的纳米材料之一。近些年来,人们开始广泛关注和重视它对生物系统产生的影响和效应。目前通过大量的在体、离体模型就纳米二氧化钛的生物学效应和安全
我国部分烟区烟叶,尤其是上部叶烟草生物碱含量很高,严重影响了烟叶的可用性,一直困扰着烟草工农业双方。基于打顶这一机械损伤胁迫能有效激活烟株的系统性防卫反应,进一步诱导根部大幅度合成生物碱,并在烟叶大量积累的事实,该研究在本实验室之前的研究基础上,仍然选用实验室自发研制的功能与烟草寡食性昆虫下唇腺分泌的特异性酶相似的仿生型信号分子物质(Bionics Signal Molecule,BSM),在烟株
本文对环氧乙烷氢甲酯化法合成3-羟基丙酸甲酯进行了系统研究,包括羰基钴催化剂制备、配体筛选、工艺优化和反应机理的探讨。通过研究,确定了最优催化剂体系和工艺条件,并对环氧