氧化镧负载型铂基催化剂制备及其甲烷催化转化研究

来源 :福建农林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lambkin
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
温室气体导致的环境问题和过多能源消耗引起的能源短缺问题是当今全球面临的两大主要问题。甲烷(CH4)对温室效应的影响大约是二氧化碳(CO2)的30倍,长期的CH4积累直接造成了严重的环境问题。甲烷催化转化可以有效地提高CH4的利用率并减少不必要的大气污染和能源消耗。其中,甲烷催化燃烧被认为是一种替代传统火焰燃烧清洁利用能源的有效方法,光驱动甲烷干重整(dry reforming of methane,DRM)利用太阳能将两大温室气体(CH4和CO2)转化为用于合成高附加值产品的合成气。虽然贵金属负载型催化剂在甲烷催化转化中表现出较好的催化活性,但是苛刻的反应条件容易造成催化剂烧结或者积炭失活。因此,开发稳定高效的催化剂是当前甲烷催化转化的研究重点。本文设计合成了氧化镧(La2O3)负载型Pt基单原子催化剂(single-atom catalysts,SACs)和纳米颗粒(nanoparticles,NPs)催化剂,并用于甲烷催化转化性能研究。主要研究结果如下:1.通过高温煅烧合成La2O3负载Pt含量近6 wt.%的SACs并用于甲烷催化燃烧性能研究。本文主要利用碳物种存在时La2O3的高温再生性质将Pt NPs分散为Pt负载量~6 wt.%的单原子。所制备的SACs在空气气氛下于800 ℃焙烧5天后,Pt物种仍以单原子形式存在,说明所制备的SACs极其稳定。高温甲烷氧化反应可以驱动Pt NPs原子化,且催化剂的催化活性随着单原子的形成而提升并最终达到和所制备SACs一致的活性。该SACs的CH4转化率至少在10 h的反应中保持稳定。此外,将所得到的SACs作为活性组分前驱体与常用的CeO2载体结合可以提高其催化性能并抑制副产物的生成。当温度为700 ℃时,商业CeO2和沉淀法制备的CeO2掺杂SACs后其CH4转化率分别从31%和12%提升到71%和82%。在CH4转化率接近40%的温度长时间活性测试中,其催化活性在10 h反应中保持稳定。2.通过不同方法合成Pt NPs负载型催化剂(Pt/La2O3和Pt/La2O3-S)并用于无外部加热条件下的光驱动DRM性能研究。和Pt/La2O3-S相比,Pt/La2O3在催化活性和稳定性方面都表现出明显的优势。当催化剂表面温度达到700 ℃时,Pt/La2O3-S在20 h反应内合成气产率降低21%,而Pt/La2O3上的合成气产率在长达200 h的反应中保持稳定,此外,Pt/La2O3在光驱动DRM反应中合成气产率和选择性分别为其热催化的3.0和2.1倍。相关的化学吸附和原位红外光谱等表征表明,光照激发产生的热电子和氧空位促进CH4和CO2的活化从而提升催化活性,这同时也促进了产物H2的脱附并抑制副反应的发生从而提升了反应选择性。
其他文献
物流配送网络是商品高效流通的载体,能否提供足够的配送能力来满足市场需求是衡量其服务质量的首要标准。在物流运作过程中,商品损耗是一个普遍存在的现象,特别是在物流运输过程中,因商品的特性、自然条件以及技术设备等因素导致的损耗更是无法避免。运输损耗使得配送到目的地的完好商品数量可能无法满足市场需求。此外,由于受车辆、天气、道路等客观因素的影响,网络中每条配送线路的配送能力通常是一个随机变量,导致整个网络
学位
空间光通信技术凭借其大容量、高速率以及低功耗等特点在深空通信中展现出巨大优势。而信道纠错码技术则是一项保证通信数据可靠性的关键技术,在空间光通信中有着广泛应用。随着纠错码技术的不断发展,卷积码与脉冲位置调制(Pulse Position Modulation,PPM)以级联方式组成的串行级联脉冲位置调制(Serially Concatenated Pulse-Position Modulation
学位
近期的研究表明,在城市雨洪管理中,将灰色基础设施与绿色基础设施耦合考虑可能是一种有前途的新方式。然而,这种新兴的灰绿基础设施系统目前尚缺少一个综合的优化及韧性评估方法来应对其生命周期内潜在的水文风险,这限制了城市排水系统的规划和实施,尤其是对水文风险极为敏感的高密度城市区域。对此,本研究选取广州珠江新城作为案例研究区域,首先提出了一种创新的优化-评估框架,即以全生命周期成本为目标,优化在水力可靠性
学位
芥蓝(Brassica oleracea)是十字花科芸薹属甘蓝类蔬菜,富含芥子油苷。而miRNAs在植物的生长发育过程中发挥重要作用。因而研究miRNAs在芥蓝硫代谢过程中的调控机理具有重要意义。本文以芥蓝为实验材料,首先通过small RNA测序分析芥蓝种子形成过程中在种子和对应的种荚(不含种子)中差异表达的miRNAs。然后选择与硫代谢相关的miRNA进行生物信息学分析,对关键miRNA进行启
学位
潜射航行体出筒过程是航行体在筒内高压气体作用下弹出发射筒的过程,在航行体出筒后发射筒附近将产生剧烈的气液两相演化现象,由此筒口以及筒内将出现压力波动及发射筒的结构振动响应。本文采用双向流固耦合的数值仿真方法,研究了航行体出筒后发射筒附近的多相流动特性以及发射筒的结构响应特性,分析了发射艇速、发射深度和发射筒尺寸对于航行体出筒后的流场特性以及发射筒结构响应的影响。具体研究内容及成果如下:基于重叠网格
学位
黄麻(Corchorus L.)是锦葵科黄麻属一年生草本作物,因产量高、用途广泛而成为继棉花后最重要的天然纤维作物。近年来,由于土壤盐碱化以及干旱的加重,黄麻纤维产量和品质均有所下降,从而对世界范围内黄麻产业的发展造成了较严重的影响。AREB/ABF(ABA响应元件结合蛋白/AREB结合因子)基因家族在ABA介导的信号传导途径中发挥重要作用,它能增强植物对环境胁迫的适应性。首先,本研究分析了施用和
学位
各种新兴应用的流行促进了移动数据流量高速增长,蜂窝网络迫切需要提升网络容量以满足用户的需求。由于授权频谱资源的稀缺,各大运营商欲将LTE系统部署到5GHz非授权频段与Wi Fi共享频谱资源。考虑到LTE与Wi Fi在接入方式上的差异,若缺乏合适的共存机制,可能会使Wi Fi网络性能急剧衰减。因此,本文从用户服务质量(Quality of Service,Qo S)保障和资源高效分配两方面入手,研究
学位
在自组织无线传感器网络中,节点之间相互独立以多跳的方式完成目标区域数据采集传输。但由于传感器节点工作在无人值守的模式下,易遭受敌人物理捕获成为恶意节点。此外,由于其自身的特性和约束,导致传统加密和认证机制难以实施,因而引入信任机制以解决该问题。信任机制通常需要行为监测获取信任证据以完成节点信任评估。但鉴于传感器节点资源限制,长时间的监测需要耗费一定的额外能量。通信环境开放性导致监测的行为具有一定不
学位
目的 探讨北京市通州地区产妇泌乳启动延迟发生情况及相关影响因素,为提高母乳喂养率提供科学依据。方法 以2019年3月至2021年2月在北京市通州区妇幼保健院分娩的产妇为研究对象,由经过统一培训并考核合格的护理人员随访其泌乳情况并通过问卷收集孕妇相关资料。采用描述性分析方法对产妇泌乳延迟发生情况进行分析,并采用单、多因素分析方法对泌乳延迟发生影响因素进行分析。结果 共纳入2 109名产妇进行研究,产
期刊
金针菇(Flammulina filiformis)因其富含赖氨酸,又称“增智菇”。工厂化栽培中,采用蓝光照射可以调控金针菇子实体的生长发育还能诱导赖氨酸的生物合成,提高金针菇的营养品质。课题组前期研究发现亚精胺参与了蓝光调控金针菇赖氨酸的生物合成,但具体的调控方式和作用机制尚不清楚。本研究在此基础上,深入揭示蓝光及受体FfWCC调控亚精胺的作用方式以及亚精胺通过其代谢产物GABA调控赖氨酸生物合
学位