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21世纪以来,能源和环境是困扰科学家们的两大难题,新能源的开发利用以及污染的治理是当下研究的热点问题。单原子催化剂在多相催化领域表现出优异的性能,且原子利用率达100%,因此受到广泛关注。我们使用球磨法合成了2-甲基咪唑锌盐(ZIF-8),并以其为模板制备了一系列单、双原子催化剂。其中,Zn单原子催化剂可用于催化硅烷产氢,Fe单原子催化剂可用于催化过氧化氢分解。具体工作如下:(1)使用氧化锌和2-甲基咪唑球磨得到ZIF-8,经缓慢升温至700℃煅烧,得到高达28.3 wt%载量的Zn单原子催化剂。通过多种表征手段确定其原子级分散及配位结构,将其应用于催化硅烷与醇偶联产氢。实验结果表明其具有良好的催化产氢效果,30 min内即可催化苯硅烷与甲醇反应完毕,且循环5次后依旧保持良好的催化活性,其催化效果(TOF=4944 h-1)是相同条件下ZnO(TOF=10 h-1)的494倍。上述结果表明该催化剂在氢能源的开发利用方面具有一定的应用前景。(2)将金属前驱体原位封装于ZIF-8的空腔中,高温碳化使得大部分Zn原子逸出,金属占据原本Zn的位点,形成单原子催化剂。Fe单原子催化剂由于其类似铁卟啉的配位结构,因而对催化过氧化氢分解具有极好的催化效果。同时发现Fe双原子催化剂(Fe2/N-C)效果更好,其质量比活性约为Fe1/N-C催化剂的2倍,是Fe NPs/N-C的10-20倍。在低浓度下,其效果与过氧化氢酶(CAT)接近,远远优于商业Mn O2。而在高浓度下和强酸碱性的环境下,CAT表现出明显的失活,而Fe2/N-C和Fe1/N-C在这些条件下仍能保持较好的催化效果。催化剂还可以大规模制备,催化活性保持良好。因此,Fe2/N-C和Fe1/N-C有望成为纺织、造纸和污水处理等行业中去取代CAT除残留过氧化氢的替代品。(3)我们发现商业ZnO可以催化硅烷和CO2选择性生成N-甲酰胺,在较为温和的条件下(40℃,1 MPa CO2),对N-甲基苯胺具有极高的转化率(98%)和选择性(99%)。相比较于已报道的催化剂而言,省去了繁琐的催化剂合成过程,显著降低了该反应的成本。