适配体修饰共载法舒地尔和miRNA-195纳米粒的制备及抗肝癌作用研究

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第一部分 适配体修饰共载法舒地尔和miRNA-195纳米粒制备及表征目的:血管生成和血管生成拟态在肝脏肿瘤的发生与发展中起到重要的推动作用。miR195通过抑制VEGF阻断新生血管,而RHO激酶抑制剂Fasudil可以阻止VM的形成,我们采用多肽适配体ST21修饰阳离子载体H3R5,合成新型肝靶向共输送纳米复合物FasudilST21-H3R5-PEGmiR195(FasudilSHPmiR195),并表征其体外性质。方法:采用多肽合成法先后合成H3R5、stearyl-H3R5。高效液相纯化后(纯度>95%),使用质谱鉴定最终产物并确定分子大小。在低浓度H2O2氧化条件下,stearyl-H3R5中的巯基氧化成二硫键互为桥连,不同比例的适体ST21以及mPEG-MAL控制桥连程度。1H NMR实验鉴定SHP合成结果。随后,采用硫酸铵梯度法包裹Fasudil,静电力吸附miR195。通过电位粒度仪测定不同纳米复合物的粒径和电位;琼脂糖凝胶电泳实验考察载体对基因药物的包裹能力以及血清稳定性;使用不同浓度的DTT评价纳米复合物的体外释放。结果:SHP可以按照不同比例包裹法舒地尔和miR195,形成稳定的纳米复合物。FasudilSHPmiR195的粒径呈动态分布,在N/P=7.5时,平均粒径为13 3±9.9 nm,多分散系数(PDI)为0.297,Zeta电位为14.4±1.8 mV,结构完整,近似球形,合适的电位和粒径确保其能够被细胞较多的摄取。DTT有较强的还原能力,SHP会被还原成单体,对miR195的包裹能力有所下降。结论:二硫键桥连的SHP可以有效包裹fasudil和miR195,将药物递送至细胞内;还能确保纳米复合物进入细胞后,药物迅速的解离出来,发挥疗效。第二部分 适配体修饰共载法舒地尔和miRNA-195纳米粒抗肝癌作用体外评价目的:体外模型探讨靶向、非靶向纳米复合物抗肝癌作用。方法:肝正常细胞L02和肝癌细胞SK-Hep-1对靶向和非靶向载体的摄取实验用于评价ST21的体外靶向性。以pDNA(pGL3和pEGFP)作为报告基因,用于评价SHPpDNA在肝癌细胞SK-Hep-1中基因的转染效率。根据4℃、37℃以及不同的抑制剂干预下,纳米复合物在细胞内的摄取,考察FasudilSHPmiR195的入胞机制。划痕实验考察不同药物组对细胞迁移运动能力的影响。通过基质胶三维培养技术评价不同纳米复合物对细胞成管能力的影响。western blot技术考察纳米复合物对相关蛋白ROCK2和VEGF的阻滞作用。结果:与非靶向载体相比,靶向载体在肝癌细胞中的摄取显著增加(*P<0.05)。FasudilSHPFAM_miR195在37℃的细胞摄取显著高于4℃;过量适配体ST21与FasudilSHPFAM-miR195发生竞争性抑制作用,FasudilSHPFAM-miR195几乎不被细胞摄取;CPZ、Filip和NaN3预处理后,纳米复合物的摄取显著降低。相较于FasudilHPmiR195,FasudilSHPmiR19 可以更大程度的抑制细胞迁移能力以及细胞成管能力。与FasudilHPmiR195相比,FasudilSHPmiR195对ROCK2和VEGF蛋白表达的阻滞作用更大(**P<0.01)。结论:适体ST21的修饰能够显著强药物的体外抗肝癌作用,FasudilSHPFAM_miR195在SK-Hep-1上的摄取需要能量,主要依靠网格蛋白介导的内吞以及陷穴小泡介导的内吞,而巨胞饮介导的内吞处于从属地位。第三部分 适配体修饰共载法舒地尔和miRNA-195纳米粒抗肝癌作用体内评价目的:考察FasudilSHPmiR195靶向性和FasudilHPmiR195非靶向性共输送纳米递释系统在SK-Hep-1荷瘤裸鼠模型上的体内分布,并对该系统进行药效学以及安全性评价。方法:体外培养人肝癌细胞SK-Hep-1,构建裸鼠肝癌皮下移植瘤模型。使用近红外荧光染料Cy7标记HP、SHP示踪纳米复合物在荷瘤裸鼠的体内分布。对成功构建的裸鼠肝癌皮下移植瘤模型,每隔四天尾静脉注射生理盐水、HP、SHP、FasudilHPmiR195、FasudilSHPmiR195,连续给药四次,每三天记录裸鼠体重、肿瘤长短径,第二十一天颈椎脱臼法处死小鼠,剥离肿瘤并称重。结果:与非靶向纳米复合物FasudilHPmiR195相比,靶向纳米复合物FasudilSHPmiR195可以长时间的聚集在肿瘤部位。在离体器官中,肿瘤组织的荧光最强。control组和载体组(HP/SHP)肿瘤体积、重量变化最明显,肿瘤生长几乎没有受到抑制;FasudilSHPmiR195组在肿瘤体积(##p<0.01 vs FasudilHPmiR195)和肿瘤重量(#p<0.05 vs FasudilHPmiR195)上降低的最为明显,对肿瘤生长的抑制作用最强。结论:载体SHP具有生物相容性,纳米复合物FasudilSHPmiR195在体内具有较高的安全性。在适体ST21的修饰下,FasudilSHPmiR195的体内抗肝癌效果更好。
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