分子电子学作为纳米科学和纳米技术的一个子学科,这门前沿交叉性学科正引起人们极大的关注和广泛的研究兴趣,如何基于分子自身性质设计出具有特定功能的分子电子学器件是该领域的核心研究课题之一。本硕士学位论文中,我们采用第一性原理计算并结合非平衡态格林函数的方法侧重研究了铁基单分子磁体的电子结构、自旋翻转及输运特性。论文由以下四章构成。第一章,简要回顾分子电子学的发展概况之后,对分子电子学领域中常采用的实验技术,如扫描隧道显微镜技术,导电针尖原子力显微镜技术和力学可控劈裂结等,以及几类典型功能的分子器件等进行了简要介绍。第二章,首先介绍电子密度泛函理论的基本框架和概念,并在第二部分介绍了非平衡态格林函数方法,之后对本学位论文中用来计算体系电子结构和输运性质的几个计算软件进行了简介。第三章,我们侧重研究了铁基单分子磁体的电子结构和输运特性。作为最有潜力的构建单元,由于其高自旋和低自旋双稳态可以相互转换的特性,近年来,铁基单分子磁体(尤其是6N配位化合物)的合成、表征和应用引起了人们广泛的研究兴趣。基于第一性原理计算和非平衡态格林函数方法,我们重点研究了 一种少见的铁基单分子磁体(即Fe-N4S2)夹在Au(111)电极之间的输运特性。理论计算结果表明,此类磁体分子结处于低自旋态时,其输运能力不及高自旋态的分子结。对高自旋态分子结而言,根据自旋极化计算出来的隧穿谱和伏安曲线,我们观测到显著的自旋过滤效应,小偏压条件下,通过体系的电流主要由自旋向下的电子决定。此外,我们还计算了两种自旋态之间的翻转能垒:从低自旋态向高自旋态翻转能垒为1.73 eV,而反向翻转的能垒约为O.71 eV,理论预测结果与实验吻合。这些理论结果表明此类铁基单分子磁体有潜力用来构建分子自旋电子学器件。第四章,我们尝试揭示铁基单分子磁体的场致开关机理。近期实验研究发现,在配体中成功引入电偶极矩功能团之后,外加电场能有效调控磁芯周围的几何构型,即有效调控晶体场的强度,从而观测到双向自旋翻转现象。采用与上一章类似的理论研究方案,我们优化出不同外电场下Fe-N6磁体的几何构型,搭建出多个界面构型不同的分子结模型,并计算它们的隧穿谱和伏安曲线。遗憾的是,我们未能成功地解释实验观测结果。