【摘 要】
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有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿材料凭借其优异的光电特性、可调节的带隙和可溶液法制备等优点,受到了广泛关注。钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光电转换效率在短短数年内已由最初的3.8%迅速提升至25.5%。目前,高效PSCs的光活性层通常为溶液法制备的多晶钙钛矿薄膜,由于钙钛矿材料对缺陷容忍度高,使得采用低纯度的材料获得高性能的器件成为可能。为进一步研究钙钛矿材料的本征特性,本文选取钙钛矿单晶作为研究对
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有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿材料凭借其优异的光电特性、可调节的带隙和可溶液法制备等优点,受到了广泛关注。钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光电转换效率在短短数年内已由最初的3.8%迅速提升至25.5%。目前,高效PSCs的光活性层通常为溶液法制备的多晶钙钛矿薄膜,由于钙钛矿材料对缺陷容忍度高,使得采用低纯度的材料获得高性能的器件成为可能。为进一步研究钙钛矿材料的本征特性,本文选取钙钛矿单晶作为研究对象,围绕其生长过程、卤素离子交换以及稳定性等问题展开研究,具体内容包括:（1）成功生长出厘米级（对角线长度～2 cm）MAPb X3（MA=CH3NH3,X=Br,I）钙钛矿单晶。采用常见的逆温结晶法生长MAPb X3,通过精确调控升温速率以及籽晶转移的过程,有效避免了晶体生长可能存在的“套娃”现象;通过粉末X射线衍射仪和高分辨X射线衍射仪对单晶样品进行了表征,其中摇摆曲线测试结果表明所制备的钙钛矿单晶具有优异的结晶质量（半高宽<0.05°）。所获得的钙钛矿单晶样品光学性质与文献一致,该类样品的可重复性制备为进一步研究其光电特性提供了基础。（2）研究了MAPbBr3和MAPbI3单晶分别与溶液环境中卤素离子进行交换反应的过程。分别将MAPbBr3和MAPbI3单晶浸泡在MAI和MABr的乙醇溶液中,可观察到明显的表面颜色变化;通过吸收光谱测试确认了单晶表面发生了卤素离子交换反应;通过显微选区荧光（PL）成像测试表征了卤素离子交换反应在单晶表面的反应深度;由于MAPbBr3和MAPbI3晶格参数的差异,I-和Br-的相互取代能力并不相同;其中,I-对于MAPbBr3单晶的渗透可达毫米级,而Br-对于MAPbI3单晶的渗透仅为微米级。除此之外,研究还观察到大尺寸的有机铵盐阳离子,如苯乙胺,也可以有效嵌入MAPbI3单晶表面,并形成低维度钙钛矿材料。（3）研究对比了MAPbI3单晶,MAPbI3多晶薄膜以及三层无机介孔膜（Ti O2/Zr O2/C）包覆的MAPbI3这三种样品在高温和高湿度条件下的稳定性。研究表明,单晶MAPbI3比多晶MAPbI3薄膜具有更优异的热稳定性和湿度稳定性。其中,单晶MAPbI3耐受温度达到200°C,而多晶MAPbI3在160～180°C即发生明显的分解反应;三层介孔膜的包覆作用可有效增强MAPbI3在多晶形态下的稳定性,分别在180°C高温以及85%相对湿度条件下进行老化试验,沉积在三层介孔膜中的MAPbI3均展现出良好的稳定性。
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