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近年来，全球变暖和环境污染已成为世界范围内公认的难题。这迫使人们要不断探索高效的清洁能源存储手段，锂离子电池便是其中一种绿色而有效的储能技术。然而,电动汽车和大型储能系统的不断发展,使得锂离子电池在成本、安全性、能量密度和充放电性能等方面难以有所突破。和传统的锂离子电池材料相比，有机电极材料则拥有比容量高、种类丰富、成本低廉(主要是碳、氢、氧、氮等元素)、可持续性等优点。另外，有机材料的机械强度与无机材料相比较为柔韧，有利于可拉伸式电池的发展。尽管如此，其实际应用仍受到以下两个方面的限制：一是有机物高的溶解性,这会导致电池容量衰减迅速；二是其固有的绝缘性,使得倍率性能不理想。本文以有机小分子醌类化合物为研究对象，针对不同的缺点，设计并优化有机材料的电化学性能，制备出高容量、高倍率的电极材料，具体内容主要包括以下几个部分：
第一，2,3-二氯-5,6-二氰对苯醌(DDQ)作为一种常见的醌类小分子，具有潜在的储钠特性。然而，高的溶解性和低的导电性严重制约着其电化学性能。为了解决这一问题，我们在电极制备过程中对导电碳黑添加剂(SuperP)的含量进行调控，这一设计方案不仅能够有效地抑制活性物质的溶解，而且在一定程度上还能提高材料的导电性，从而改善电极的电化学性能。实验结果表明，当DDQ：SuperP：PVDF=30wt%：60wt%：10wt%时，DDQ复合物作为钠离子电池负极材料表现出极高的容量和良好的倍率性能。此外，非原位的SEM图直观地给出DDQ复合物在充放电过程中形貌的变化。最后，非原位红外手段确定DDQ的储钠机理与羰基的变化有关。
第二，受到第一部分工作的启发，DDQ复合物作为锂离子电池负极材料也展现了不错的电化学性能。进一步地，我们对DDQ进行官能团的修饰，将DDQ水解处理后，其中的一个氰基(-CN)会被羟基(-OH)取代并得到2,3-二氯-5-羟基-6-氰基-1,4-苯醌(DHCQ)。在本章节中，我们首次将其作为锂离子电池负极进行测试，结果表明在同样的测试条件下，DHCQ复合物具有更高的比容量和倍率性能。这一结果可能是由于羟基的存在加强了分子间作用力从而减缓活性物质在电解液中的溶解。
第三，以肌醇(C6H6O6)和碳酸钠(Na2CO3)为原料，简单高效地合成出二羟基苯醌邻二钠盐(o-Na2C6H2O6)，并首次探究了其作为锂、钠、钾离子电池电极材料的电化学性能。实验结果表明，当o-Na2C6H2O6作为锂离子电池电极材料测试时，首次充、放电比容量分别为200mAhg-1和345mAhg-1，100次循环后充电比容量仍保持在140mAhg-1，并且在倍率测试中，o-Na2C6H2O6在5Ag-1的电流密度下，充电比容量依然高达55mAhg-1。另一方面，在钠离子半电池测试过程中，o-Na2C6H2O6呈现出168.1mAhg-1的初始充电比容量，且倍率性能极好(电流密度为5Ag-1，容量有72.1mAhg-1)。最后，作为钾离子电池电极材料评估时，o-Na2C6H2O6同样具有168.1mAhg-1的首次充电比容量和77.4%的首次库伦效率，同样地，其倍率性能良好(电流密度为5Ag-1，容量有26.7mAhg-1)。这些结果主要归因于电极材料的盐化会抑制其溶解性，从而提高了电极材料的电化学性能。另外，该工作也为其他有机电极材料的研究提供了新思路。
第四，在上述研究基础上，我们尝试通过有机合成的方法制备不同盐化位点的电极材料。以30%的乙二醛溶液(C2H2O2)、亚硫酸钠(Na2SO3)和碳酸氢钠(NaHCO3)一步法制备出二羟基苯醌对二钠盐(p-Na2C6H2O6)。受益于盐化作用，p-Na2C6H2O6作为钠、钾离子电池电极材料时均表现出优越的电化学性能。而且，和o-Na2C6H2O6相比，p-Na2C6H2O6在钠离子电池和钾离子电池中展现出更高的比容量和倍率性能。这部分内容不仅证明了盐化作用能够有效地改善电池的循环性能，也指出了金属阳离子取代位置的不同对材料电化学性能的影响。
最后，对无机材料而言，碳包覆和颗粒纳米化是提升其电化学性能的两种主要途径。本部分工作以导电聚合物-聚苯胺和螯合剂-柠檬酸为碳源，通过溶胶-凝胶法一步得到硬碳双包覆的磷酸钒钠(Na3V2(PO4)3，简称为NVP@C@HC)。和单一的碳包覆相比，这种双碳包覆的磷酸钒钠在1C的电流密度下循环200圈后，比容量几乎不变，仍然保持了初始容量的95.3%。在50C的倍率下，亦有61.0mAhg-1的容量。长循环性能测试中，NVP@C@HC复合物则在20C的电流密度下，15000次循环后，容量能够维持在58.5mAhg-1。双碳包覆不仅提高了材料的导电性，而且抑制了颗粒的生长，实现钠离子的快速扩散。因此，我们相信这种简易的方法或许对其他电极材料的性能提升有所帮助。
第一，2,3-二氯-5,6-二氰对苯醌(DDQ)作为一种常见的醌类小分子，具有潜在的储钠特性。然而，高的溶解性和低的导电性严重制约着其电化学性能。为了解决这一问题，我们在电极制备过程中对导电碳黑添加剂(SuperP)的含量进行调控，这一设计方案不仅能够有效地抑制活性物质的溶解，而且在一定程度上还能提高材料的导电性，从而改善电极的电化学性能。实验结果表明，当DDQ：SuperP：PVDF=30wt%：60wt%：10wt%时，DDQ复合物作为钠离子电池负极材料表现出极高的容量和良好的倍率性能。此外，非原位的SEM图直观地给出DDQ复合物在充放电过程中形貌的变化。最后，非原位红外手段确定DDQ的储钠机理与羰基的变化有关。
第二，受到第一部分工作的启发，DDQ复合物作为锂离子电池负极材料也展现了不错的电化学性能。进一步地，我们对DDQ进行官能团的修饰，将DDQ水解处理后，其中的一个氰基(-CN)会被羟基(-OH)取代并得到2,3-二氯-5-羟基-6-氰基-1,4-苯醌(DHCQ)。在本章节中，我们首次将其作为锂离子电池负极进行测试，结果表明在同样的测试条件下，DHCQ复合物具有更高的比容量和倍率性能。这一结果可能是由于羟基的存在加强了分子间作用力从而减缓活性物质在电解液中的溶解。
第三，以肌醇(C6H6O6)和碳酸钠(Na2CO3)为原料，简单高效地合成出二羟基苯醌邻二钠盐(o-Na2C6H2O6)，并首次探究了其作为锂、钠、钾离子电池电极材料的电化学性能。实验结果表明，当o-Na2C6H2O6作为锂离子电池电极材料测试时，首次充、放电比容量分别为200mAhg-1和345mAhg-1，100次循环后充电比容量仍保持在140mAhg-1，并且在倍率测试中，o-Na2C6H2O6在5Ag-1的电流密度下，充电比容量依然高达55mAhg-1。另一方面，在钠离子半电池测试过程中，o-Na2C6H2O6呈现出168.1mAhg-1的初始充电比容量，且倍率性能极好(电流密度为5Ag-1，容量有72.1mAhg-1)。最后，作为钾离子电池电极材料评估时，o-Na2C6H2O6同样具有168.1mAhg-1的首次充电比容量和77.4%的首次库伦效率，同样地，其倍率性能良好(电流密度为5Ag-1，容量有26.7mAhg-1)。这些结果主要归因于电极材料的盐化会抑制其溶解性，从而提高了电极材料的电化学性能。另外，该工作也为其他有机电极材料的研究提供了新思路。
第四，在上述研究基础上，我们尝试通过有机合成的方法制备不同盐化位点的电极材料。以30%的乙二醛溶液(C2H2O2)、亚硫酸钠(Na2SO3)和碳酸氢钠(NaHCO3)一步法制备出二羟基苯醌对二钠盐(p-Na2C6H2O6)。受益于盐化作用，p-Na2C6H2O6作为钠、钾离子电池电极材料时均表现出优越的电化学性能。而且，和o-Na2C6H2O6相比，p-Na2C6H2O6在钠离子电池和钾离子电池中展现出更高的比容量和倍率性能。这部分内容不仅证明了盐化作用能够有效地改善电池的循环性能，也指出了金属阳离子取代位置的不同对材料电化学性能的影响。
最后，对无机材料而言，碳包覆和颗粒纳米化是提升其电化学性能的两种主要途径。本部分工作以导电聚合物-聚苯胺和螯合剂-柠檬酸为碳源，通过溶胶-凝胶法一步得到硬碳双包覆的磷酸钒钠(Na3V2(PO4)3，简称为NVP@C@HC)。和单一的碳包覆相比，这种双碳包覆的磷酸钒钠在1C的电流密度下循环200圈后，比容量几乎不变，仍然保持了初始容量的95.3%。在50C的倍率下，亦有61.0mAhg-1的容量。长循环性能测试中，NVP@C@HC复合物则在20C的电流密度下，15000次循环后，容量能够维持在58.5mAhg-1。双碳包覆不仅提高了材料的导电性，而且抑制了颗粒的生长，实现钠离子的快速扩散。因此，我们相信这种简易的方法或许对其他电极材料的性能提升有所帮助。