【摘 要】
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氢能源是公认的一种环保可再生的能源,而光催化产氢技术作为一种合理的产氢手段获得了广泛的关注。氮化碳(C_3N_4)作为一种非金属半导体材料,因其具有无毒、可见光响应、较好的化学稳定性等特点成为了研究光催化产氢的热门材料。然而,纯的氮化碳光催化产氢效率较低,这归因于其比表面积小、光生电子-空穴的复合率高和较窄的可见光吸收区域。针对以上几个问题,本文将从氮空位的引入和贵金属的修饰这两个方面入手对C_3
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氢能源是公认的一种环保可再生的能源,而光催化产氢技术作为一种合理的产氢手段获得了广泛的关注。氮化碳（C3N4）作为一种非金属半导体材料,因其具有无毒、可见光响应、较好的化学稳定性等特点成为了研究光催化产氢的热门材料。然而,纯的氮化碳光催化产氢效率较低,这归因于其比表面积小、光生电子-空穴的复合率高和较窄的可见光吸收区域。针对以上几个问题,本文将从氮空位的引入和贵金属的修饰这两个方面入手对C3N4进行性能优化。本论文主要以氮空位氮化碳（C3Nx）作为基底材料,分别通过形貌控制和贵金属修饰对C3Nx和氮空位氮化碳纳米片（C3Nx NS）进行改性,通过在可见光下光催化分解水来表征了它们的光催化性能。所制备的样品采用了X射线粉末衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、X射线光子能谱（XPS）、比表面积测试（BET）等测试方法进行表征,通过测试样品在可见光下光催化产氢的性能来表征其光催化性能,主要研究内容如下:第一,通过在氢气氛围中焙烧C3N4得到了含有氮空位的氮化碳（C3Nx）,在经过简单的超声剥离法得到了C3Nx NS。氮空位的引入能够抑制光生电子和空穴的复合,超声剥离使得其表面出现了更多的活性位点。将这三个样品置于可见光下进行光催化产氢性能测试,通过与C3N4和C3Nx光催化产氢性能的比较发现C3Nx NS具有优异的光催化产氢性能,其可见光光催化产氢效果可达到0.42μmol/g/h。第二,以AgNO3作为银源,K2PtCl4作为铂源,通过简单地化学沉积法成功的将Ag和Pt分别负载在C3Nx NS的表面,在可见光光催化产氢的测试中表现出增强的光催化产氢活性。Ag的表面等离子共振体效应拓宽了可见光的响应范围,促进了光生载流子的迁移,从而提升了C3Nx NS的光催化产氢效果。Pt作为一种传统的光催化产氢助催化剂,其与C3Nx NS之间形成的肖特基势垒能捕获大量的光生电子,从而促进了光催化产氢反应。Ag/C3Nx NS和Pt/C3Nx NS的光催化产氢效率分别达到了35μmol/g/h和0.74 mmol/g/h.第三,利用化学沉积法将Ag-Pt双金属负载到C3Nx NS的表面,用于可见光光催化产氢。该助催化剂相比于单一贵金属负载C3Nx NS的光催化产氢性能有了较大提高。同时,通过比较不同Ag和Pt的比例下的光催化产氢性能发现当Ag和Pt的比例为1:2时其光催化产氢性能最好。这项工作表明,Ag-Pt双金属助催化剂能够有效的利用Ag的表面等离子体共振效应和Pt捕获电子的能力来提高光催化产氢性能。图[30]表[6]参[94]
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