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20世纪90年代以来,室内空气污染对健康的危害成为各国政府和公众重点关注的环境问题之一,其中甲苯问题越来越突出。甲苯具有神经毒性,吸入后会对人体造成损害。近年来,有学者将碱金属及其氧化物和吸附剂结合起来,利用多孔材料的吸附和富集功能使甲醛等有害气体浓缩到催化剂周围,更有利于催化剂催化氧化有害气体,使催化反应的速度加快。
本论文研究的主要目的是结合活性炭/活性炭纤维的吸附性能与铜锰复合氧化物的催化性能共同治理甲苯污染。论文涉及铜锰复合氧化物的制备,负载铜锰复合氧化物的活性炭和负载铜锰复氧化物的含活性炭纤维的制备、表征以及氧化降解甲苯的研究。
通过共沉淀法制备了铜锰复合氧化物,并以甲苯的催化氧化作为目标反应,通过单因素法和正交试验分析方法,确定了铜锰复合氧化物催化剂的最佳制备条件。研究结果表明,当铜锰比为1∶5,沉淀pH值在9~10之间,沉淀温度为50℃左右、焙烧温度为450~500℃之间时,制得催化剂催化活性最好,各因素影响程度依次为沉淀温度<焙烧温度<铜锰比<pH值,其中MnO2、Cu1.5Mn1.5O4和CuMn2O4均具有很高的氧化活性。
选择活性炭为载体,将铜锰复合氧化物通过浸渍沉淀法成功负载到活性炭表面,利用活性炭的吸附作用和铜锰复氧化物的催化作用,对甲苯进行有效降解。负载后的活性炭表面有片状、针状和层状物质出现,生成的氧化物中有MnO2、Cu1.5Mn1.5O4和CuMn2O4等多种物质存在,他们对甲苯都具有很高的氧化活性;在降解甲苯时,铜锰比为1∶5的复合物对甲苯表现出了较高的氧化活性,对甲苯的去除率在80%左右。并探讨了在铜锰比为1∶5时,铜锰复合氧化物/活性炭对甲苯的吸附模型,研究结果表明,铜锰复合氧化物/活性炭对甲苯的吸附可以用Elovich方程来描述,其过程为一非均相扩散过程。
采用单因素法和正交试验分析方法,确定了含活性炭纤维负载铜锰复合氧化物的最佳工艺:纤维先经过30wt%的双氧水进行腐蚀处理,再浸渍在浓度为0.1mol/L的铜锰混合溶液中24h,滴加NaOH溶液时将滴加速度控制在5ml/min左右,这样制出的复合纤维对甲苯具有最好的去除效果,去除率为85%,纤维的最佳负载量在20%左右。