本文基于第一性原理从头计算方法,从原子和电子结构的角度研究了硼、碳、氮（B、C、N）轻元素共价材料的力学性质和氢分子吸附特性。在人工合成金刚石和立方BN之后,掀起了寻找新型轻元素超硬共价材料的热潮。目前在超硬材料设计中主要有两个思路,一是综合金刚石的高强度和立方BN的抗高温氧化性,找到性能介于两者之间的超硬材料。代表性的材料是三元的立方BC₂N。二是寻找硬度更高的材料。C-N键是最短的共价键,含有C-N键的共价化合物具有很高的体积模量。理论计算表明,C₃N₄化合物的体积模量接近甚至超过金刚石,因此可能具有很高的硬度。本文的一个目的就是研究探讨这两种设计思想是否正确。此外,现在可以合成的BC₂N和C₃N₄都是纳米颗粒,尚无法对其硬度作出精确的测量。第一性原理计算成为可靠的理论预测手段。事实上,相比弹性模量等参数,描述材料硬度更好的是使用理想强度的概念。理想强度定义为完美无缺陷晶体发生结构失稳时所需要的最小应力,它决定了材料强度的上限。与材料的弹性模量不同的是,理想强度反映着材料在远离平衡位置时的力学性质。当材料受到较大应变作用时,内部化学键性质将发生显著的改变。同时,实际应用和硬度测试中产生的材料形变和断裂大多发生在远离平衡位置的地方,因此用理想强度来衡量材料的实验硬度更加可靠。我们分析了金刚石和立方BN在大应变过程中的化学键、能量、和应力应变关系。这两种结构相似的材料在键的软化和断裂,应变的力学响应,键弛豫模式等方面存在着有趣的不同点。金刚石在大应变下依然能保持强度,而立方则出现了结构的软化。这两种材料在切应变下的断开模式也是不同的,金刚石在垂直于<111>的方向上断开,而立方BN则是在<111>方向上断开,这是由于C-C键和B-N键的离子性差异造成的。我们计算了所有以8原子为元胞的类金刚石格子立方BC₂N的理想强度,发现其中最稳定的两种立方BC₂N虽然具有超过立方BN的弹性模量,但是它们的理想强度却小于立方BN。材料内部化学键的分布及其在大应变时性质的差异对材料的强度和硬度有着极为重要的影响,C-N键被证明是一种在大应变下强度迅速衰减的弱键。我们也研究了碳组分增加对立方BCxN理想强度的影响,对立方BC6N研究的结果表明,虽然通过增加碳成分的方法可以提高BCxN材料的弹性模量,但是由于C-N弱键的存在,不但BC6N的拉伸理想强度没有明显提高,切变强度还出现了下降。这说明将金刚石和立方BN混合以得到性能介于两者之间的材料看来并不是一个好的想法。三种原子的混合将无可避免的引入较弱的化学键,这将显著降低材料的理想强度。我们研究了两种C₃N₄晶体,pc-C₃N₄和β-C₃N₄的理想强度。经过计算发现pc-C₃N₄虽然是已知C₃N₄中总体体积和切变模量最高的,但是其理想拉伸和切变强度均小于立方BN,这是由于碳氮化合物独特的非成键孤对电子所引起的。在从立方向断裂后的层状结构的转变过程中,原来的高能量的sp3孤对电子倾向于转变成能量较低的sp2孤对电子,两种结构能量上的差异推动了结构的迅速软化和断裂。β-C₃N₄中主要是sp2的孤对电子,笼子状的结构使其具有较低的各向异性。不过计算得到的理想强度虽然高于pc-C₃N₄,但仍小于立方BN。因此从理想强度角度看,碳氮化合物并不能成为硬度高于金刚石和c-BN的超硬材料。除了超硬性质之外,本文还讨论了一种全新的金属吸附介质,层状C₃N₄（h-C₃N₄）。这种材料的自然微孔结构能和过渡金属之间产生强大的吸引,计算得到的吸附能要大大高于C60等纳米材料,这样的吸附能力有希望解决缀加金属纳米材料在储氢过程中金属原子自发团簇化的难题。同时吸附有金属Ti的C₃N₄是一种良好的储氢材料,H₂分子吸附模拟显示,这种材料的质量储氢比最高可以达到6.7wt%。单个H₂分子的的吸附能保持在0.1-0.4eV之间,适合在常温下使用。电子态密度,分波态密度,差分电荷密度分析表明,金属-基底相互作用来自于h-C₃N₄非成键电子与过渡金属d电子之间的杂化和氮原子的强烈电负性,而H₂分子的吸附现象与’Kubas’效应一致。