磁性光催化剂Fe3O4@SiO2@TiO2的制备及应用研究

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磺胺类药物在疾病治疗和畜牧业等方面做出了巨大贡献,但其大量使用乃至滥用亦带来了诸多环境问题。传统污水处理厂中对水中抗生素类药物去除效果较差,残留的磺胺类抗生素对水生生物和人体健康造成了严重威胁。高级氧化方法如Ti02光催化是去除水体中有机污染物的重要方式。为了实现Ti02光催化剂的回收重用同时能有效降解水体中磺胺类抗生素,本课题研制了新型磁性催化剂γ-Fe203 @Si02 @Ti02,并以磺胺二甲嘧啶为目标物考察了其光催化活性。本课题采用超声改性Stober法和溶胶-凝胶方法,在低温条件下合成了核壳结构γ-Fe203 @Si02 @Ti02磁性微球,利用XRD, SEM,傅里叶变换红外光谱,UV-vis,和VSM对其结构进行了表征,探索了磁性微球y-Fe203 @Si02 @Ti02光催化降解磺胺二甲嘧啶的操作条件,并利用高效液相色谱质谱HPLC-MS分析其光降解产物。研究结果表明,与传统的热合成方法相比γ-Fe203@Si02@TiO2的低温合成方法的前景更具希望。傅里叶变换红外光谱学分析表明二氧化硅夹层可以有效阻止γ-Fe203的电子直接注入到二氧化钛层,并保留了良好的超顺磁的性质,有效保证了γ-Fe203 @Si02@Ti02光催化活性和磁性分离。磺胺二甲嘧啶的高效光催化降解效果也证明了本研究制备的γ-Fe203@Si02@Ti02和P25二氧化钛具有相似的光催化活性。这可能是由于其类似Ti02的锐钛矿和金红石类型构成造成的,且用这两种催化剂磺胺二甲嘧啶的降解率达到95% (1小时紫外辐照和/或太阳辐射2小时)。此外,催化剂γ-Fe203 @Si02 @Ti02 NPs重复使用5次的光解效率没有明显的减少,可以实现催化剂的多次再利用。同时结合高效液相色谱质谱分析和密度泛函理论计算,本工作推测了磺胺二甲嘧啶的降解途径和一些关键反应过程如羟基氧化,氨氧化、裂解和开环反应可能发生在磺胺二甲嘧啶降解过程中。其他8种磺胺类药物的光催化降解过程也进行了机理分析并得出类似结论,由此综合对比分析了磺胺类药物光催化降解的规律。本研究为难以生化处理的磺胺类药品废水的化学氧化降解研究提供了理论基础,为此类物质在水体环境中的光降解转化过程规律研究提供了科学依据。
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