对分子的超快动力学行为进行记录与分析始终是分子动力学研究中的重要部分。本论文利用时间分辨光谱方法对碘甲烷分子的超快动力学过程进行了研究。光谱方法作为一种非接触探测手段,对于凝聚态样品的测试,具有着一定优势。相对于质谱方法,光谱探测可以很容易应用到液体、气体等凝聚态体系的超快动力学研究中。而利用质谱技术探测凝聚态体系的反应动力学过程,是很困难的。液体水环境是生命体生存的必要条件,类似于生物体中的光合作用、蛋白质合成反应等一系列反应动力学过程都发生在液体中。此外,在国防军事中意义重大的含能材料,如火药、炸药、火箭推进剂等,都是以固体或液体形式发生反应,清晰的反应机制将推动含能材料的研制。开发可行有效的光谱技术对凝聚相中超快反应动力学过程进行探测,用以研究凝聚态体系中的超快反应机制,一直是本领域实验研究所追求的关键技术。碘甲烷分子(CH3I)具有原子数量少、解离通道多等特点,已经成为一种研究解离动力学过程的典型分子材料。对碘甲烷分子的解离过程进行实验技术及理论研究已经超过20年历史,使之成为一种研究分子动力学的“标准样品”。针对碘甲烷开发的实验技术及获得的研究结论具有一定普适性,可以推广至其它研究对象。此外,最近研究表明,碘甲烷分子可以成为电激励氧碘激光器中的工作物质。与质谱探测技术相比,采用时间分辨光谱的办法获得碘甲烷分子电离解离反应动力学机制,进而对氧碘激光器的运行状态进行监控,是一种切实可行的方案,在化学氧碘激光器研制中具有重要意义。分子的电子基态、电子激发态及电离态的动力学过程是分子反应的重要机制,上述三种动力学过程有着内在的联系。本论文主要利用飞秒时间分辨宽带相干反斯托克斯拉曼光谱、飞秒时间分辨宽带冲击受激拉曼光谱以及纳秒时间分辨诱导击穿光谱等三种光学技术手段,分别对电子基态碘甲烷分子强场诱导结构畸变动力学、电子激发态碘甲烷分子的光解动力学以及电离态的碘甲烷分子的解离动力学等反应微观机制进行了系统的研究。首先,在激光强场诱导碘甲烷分子结构畸变的研究中,我们采用飞秒时间分辨相干反斯托克斯拉曼光谱技术,获得碘甲烷分子的时间分辨振转耦合拉曼光谱,对分子结构畸变及结构弛豫过程进行实时追踪。通过上述光谱技术手段,首次获得了液体环境中碘甲烷分子的结构畸变及结构弛豫的动力学过程,为分子结构畸变提供了新的实验证据。同时,通过经典的诱导偶极矩理论模型及量子动态斯塔克效理论模型,分析与说明了在激光强场作用下,分子发生取向排列及结构畸变的机制。其次,在液体碘甲烷的电子激发态光解动力学的研究中,我们设计并搭建了飞秒时间分辨冲击受激拉曼散射光谱系统,通过266 nm飞秒脉冲泵浦产生相干波包,利用飞秒超连续白光对波包进行实时追踪。上述光谱技术克服了质谱技术难以对液体样品进行探测的局限性。利用上述光谱技术,首次对液体碘甲烷的光解动力学进行了表征,分析了溶剂笼势垒对波包的束缚作用,同时对解离产物进行了指征。最后,我们在碘甲烷的电离解离动力学研究中发现,应用飞秒脉冲激光引发的多光子电离效应,可以对高压放电电离碘甲烷形成的等离子体及演化动力学过程进行较好的模拟研究。利用飞秒激光诱导击穿光谱技术,不但可以获得光谱分辨率较高的特征发射谱峰,通过对特征谱线进行识别,指征了解离产物;而且获得的光谱具有较高的时间分辨率,可以分析等离子体的演化动力学过程,对碘分子的生成机制进行研究。本论文以典型的分子动力学样品碘甲烷分子作为研究对象,研究中搭建的实验光路、采用的实验方法及获得的研究结论具有一定普适性,可以推广至其它研究对象,对于其它样品超快反应动力学的研究,具有重要的参考价值。