【摘 要】
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随着环境污染日渐严重,光催化作为一种通过降解水和空气中的有机污染物来改善环境的方法,已经得到了广泛的应用,与传统的处理技术诸如焚烧法、填埋法等而言,光催化技术操作起来更加简单、能量损耗更低,也不会有二次污染。此外,太阳能是取之不尽用之不竭的,对于只能在紫外光（仅占太阳光谱的4%-6%）下才能表现出活性的宽带隙光催化剂来说,这显然降低了可见光（约占太阳光谱的43%-46%）的利用率。因此,对能在可见
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随着环境污染日渐严重,光催化作为一种通过降解水和空气中的有机污染物来改善环境的方法,已经得到了广泛的应用,与传统的处理技术诸如焚烧法、填埋法等而言,光催化技术操作起来更加简单、能量损耗更低,也不会有二次污染。此外,太阳能是取之不尽用之不竭的,对于只能在紫外光（仅占太阳光谱的4%-6%）下才能表现出活性的宽带隙光催化剂来说,这显然降低了可见光（约占太阳光谱的43%-46%）的利用率。因此,对能在可见光下响应的光催化剂进行研究具有重要意义。磷酸银（Ag3PO4）、碳酸银（Ag2CO3）等银基化合物能在可见光下响应且其带隙窄、量子效率高、具有独特的晶型结构而被国内外各大研究者们所追捧。但是银基光催化材料仍然存在一些问题:一方面,单一的银基光催化材料易发生光化学腐蚀,这使得光催化活性及稳定性大大降低;另一方面,银基光催化材料在实际应用中净化废水时,往往会遇到分离和回收的困难。因此在特定基底上负载光催化材料有望解决分离和回收问题。在众多基底材料中,我们选择了碳布为载体,因为其具有良好的柔韧性和导电性以及高孔隙率,是一种理想载体。本论文以商业碳布为载体,对磷酸银和碳酸银光催化材料开展一系列的改性工作,具体研究内容如下:1.以六水硝酸锌（Zn（NO3）2·6H2O）和六亚甲基四胺(C6H12N4)为原料,氨水（NH3·H2O）和去离子水为溶剂,首先我们通过溶剂热法制备碳纤维布负载氧化锌（标记为CC@Zn O）。再采用浸渍法制备了碳纤维布支撑的Zn O/Ag3PO4复合材料。我们将罗丹明B（Rh B）溶液作为降解物,以此测定该材料的光催化活性。结果表明,在辐照100 min后,碳纤维布负载的Zn O/Ag3PO4复合光催化材料对Rh B溶液的降解率最高,达到了87.1%。相比之下,CC/Ag3PO4在同一时间内对Rh B溶液的降解率比较低,仅为38.3%,而CC@Zn O对Rh B溶液的降解率仅有14.7%。碳布负载Zn O/Ag3PO4复合光催化材料的一级反应速率常数为19.1×10-3 min-1,分别是CC@Zn O的16倍和CC/Ag3PO4的4.8倍。一系列实验表明,碳布负载Zn O后再沉积Ag3PO4会形成异质结,这种结构会降低Ag3PO4内部导带电子（e-）和价带空穴（h+）的复合效率,也就延长了价带空穴的寿命。另外碳布因其具有较好的导电性不仅能传输电子使其提高e--h+对的分离效率,而且作为基底也能很好的解决分离和回收的问题。2.以氟化铵、尿素和六水合硝酸钴为原料,乙二醇和去离子水为溶剂,通过溶剂热再煅烧得到了碳布负载Co3O4,随后通过浸渍沉淀法合成了碳纤维布负载的Co3O4/Ag3PO4（标记为CC@Co3O4/Ag3PO4）复合光催化材料。通过一系列测试和表征,碳布负载Co3O4后再沉积Ag3PO4会形成异质结,可以有效提高e--h+对的分离效率,从而提高活性和稳定性。在Rh B溶液的降解实验中,光照80 min后,该材料对Rh B溶液的降解率达到98.5%,表观反应速率常数为47.1×10-3min-1,是CC@Co3O4(0.7×10-3 min-1)的67.29倍和CC/Ag3PO4(7.1×10-3 min-1)的6.63倍。在循环实验中,碳布负载Co3O4/Ag3PO4复合光催化材料能表现出较好的稳定性。因此我们认为这种复合光催化材料有望在实际的废水净化中发挥较好的潜力。3.以氟化铵、尿素和六水合硝酸钴为原料,乙二醇和去离子水为溶剂通过溶剂热法在碳布上生长出Co2（CO3）（OH）2,再通过煅烧得到碳布负载四氧化三钴（CC@Co3O4）,然后通过浸渍法得到CC@Co3O4/Ag2CO3复合光催化材料。结果表明,将Co3O4与Ag2CO3进行复合能够有效提高活性,降解实验表明,CC@Co3O4/Ag2CO3复合光催化材料在光照100 min后,Rh B溶液降解率达到了91.68%,要明显优于CC、CC@Co3O4、CC/Ag2CO3。CC@Co3O4/Ag2CO3的一级反应速率常数为20.15×10-3 min-1,是CC@Co3O4(0.02×10-3 min-1)的1007.5倍和CC/Ag2CO3(11.65×10-3 min-1)的1.73倍。
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