【摘 要】
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聚合物复合电介质作为一种具有高功率密度的储能材料,在通信技术、微电子器件、电网工程以及新能源汽车等领域有着广泛的应用。其中,陶瓷填充聚合物复合电介质材料由于兼有聚合物材料高绝缘、高柔韧和易加工的特点,以及陶瓷材料良好的热稳定性和较高介电常数,成为了聚合物储能电介质重要研究方向之一。然而,较高的陶瓷填充量往往会导致聚合物复合材料机械性能的下降和击穿强度的降低,最终难以满足实际工程应用的需要。因此,在
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聚合物复合电介质作为一种具有高功率密度的储能材料,在通信技术、微电子器件、电网工程以及新能源汽车等领域有着广泛的应用。其中,陶瓷填充聚合物复合电介质材料由于兼有聚合物材料高绝缘、高柔韧和易加工的特点,以及陶瓷材料良好的热稳定性和较高介电常数,成为了聚合物储能电介质重要研究方向之一。然而,较高的陶瓷填充量往往会导致聚合物复合材料机械性能的下降和击穿强度的降低,最终难以满足实际工程应用的需要。因此,在较低陶瓷含量下获得具有较高介电常数、击穿强度以及储能密度的聚合物复合电介质材料,具有重要的研究意义和应用价值。本课题聚焦前沿,独辟蹊径,首次以无尘纸为模板,利用溶胶-凝胶法构筑了一种连续三维钛酸钡（3DBT）陶瓷网络;然后以此为骨架反向引入聚合物,制备了3DBT/聚合物复合电介质材料。系统研究了不同烧结温度下钛酸钡（BT）的相转变与三维网络形成,深入探究了反向引入的聚合物含量及BT形态对3DBT/聚合物复合电介质电学性能的影响规律。在此基础上,将氧化石墨烯（GO）引入上述体系中,进一步探索了GO与3DBT协同增强聚合物复合电介质材料介电储能特性的增强机制。研究结果表明:（1）以无尘纸为模板,利用溶胶凝胶法在1100 oC下烧结3小时能够获得具有连续结构的3DBT陶瓷网络。该网络保持了无尘纸模板相互交织的纤维结构,且晶粒尺寸较为均一（～200 nm）。3D结构BT陶瓷网络具有较大的比表面积,有利于高分子链的吸附和有效包埋。（2）反向引入聚偏氟乙烯（PVDF）发现,PVDF实现了对BT的有效包埋,界面结合较好。当3DBT陶瓷含量为21.1 wt%时,3DBT/PVDF复合电介质材料的介电常数εr在100 Hz下达25.3（介电损耗tanδ=0.057）,比BT粉体填充的25 wt%nano-BT/PVDF复合材料提高了1.4倍;其3 k V·mm-1下储能密度高达1.6×10-3 J·cm-3,较纯PVDF(UPVDF=0.36×10-3 J·cm-3)提升了4.4倍。研究表明3DBT陶瓷网络在PVDF基体内部构筑的连续极化路径是有效提高复合材料介电及储能特能的主要原因。（3）反向引入环氧树脂（epoxy）基体同样实现良好的界面结合和有效包埋,当3DBT含量为18.3 wt%时,3DBT/epoxy复合材料的εr在100 Hz下达14.3（tanδ=0.019）,是纯epoxy（εr=4.4,tanδ=0.022）的3.3倍,是26.4 wt%nano-BT/epoxy复合材料（εr=6.3,tanδ=0.020）的2.6倍。同时,其击穿强度为89.96 k V·mm-1,线性储能密度达到0.51 J·cm-3,比epoxy提高了1.4倍(Eb=140.16 k V·mm-1,Uepoxy=0.38J·cm-3)。（4）在3DBT网络结构基础上反向引入epoxy-GO（氧化石墨烯）混合物,构筑多元3DBT/epoxy-GO复合体系。研究发现,GO的加入显著提升了复合材料的介电常数与击穿强度。当GO含量0.75 wt%,3DBT含量15.4 wt%时,3DBT/epoxy-GO复合材料100 Hz下介电常数为15.6（tanδ=0.021）,其击穿强度达239.84 k V·mm-1,远高于15.0 wt%nano-BT/epoxy复合体系的介电常数和击穿强度(εr=5.2,Eb=137.64k V·mm-1)。此外,14.5 wt%3DBT/epoxy-0.50 wt%GO表现出最高的储能密度(U=47×10-3 J·cm-3,η=49.1%),是纯epoxy的1.88倍。GO与3DBT陶瓷网络协同增强了复合材料储能特性。
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