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我国区域性大气污染问题日趋明显,及时准确获取区域污染信息是研究、控制区域污染的前提。尽管我国已建立了以城市为中心的空气质量自动监测站,但不能完全反映大气污染状况,造成空气质量评价指标与公众直观感受不一致。近地面有限指标的监测,不能满足空气污染形成机制、演变和输送过程的研究需求。多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术能够对对流层、平流层污染物进行观测,提供气溶胶、痕量气体垂直分布数据,不仅能够更及时、迅速地获取更大区域的污染分布特征,还能够实现在相同观测模式下对卫星数据的校验。本文基于MAX-DOAS技术开展了大气气溶胶、痕量气体廓线监测方法的研究工作。
本文采用自行研制的MAX-DOAS系统观测太阳散射光谱,并对该系统的关键指标,包括视场角、指向精度、杂散光水平、光谱定标等,进行了测试。结果说明系统性能满足观测需求。同时针对MAX-DOAS方法的关键问题进行了深入研究:利用多项式拟合去除散射影响,消除了夫琅禾费结构和Ring效应影响,在痕量气体截面处理中进行了I0效应修正,确定了NO2、O4的拟合波段,最终准确的反演出斜柱浓度。并通过长达16天的国内外同类仪器联合观测对比试验,验证了仪器性能和斜柱浓度反演精度。痕量气体斜柱浓度的成功获取是进一步研究的基础,本文着重于对大气气溶胶和痕量气体廓线的解析方法进行了研究。
利用O4气体斜柱浓度和强度指数中包含着气溶胶信息的特点,研究了基于MAX-DOAS技术的气溶胶反演方法。本文首先利用辐射传输模型SCIATRAN进行模拟计算消除了O4气体吸收截面不准确造成的斜柱浓度误差,提高气溶胶的反演精度。然后分析了O4气体斜柱浓度、强度指数和气溶胶、观测仰角的相关性,通过权重函数量化了二者对气溶胶变化的敏感性。最后基于最优估算法构建了气溶胶消光廓线反演算法,采用了SCIATRAN模拟数据进行了反演算法的性能验证,结果表明算法能够实现对流层低层气溶胶的准确计算,并利用平均核矩阵确定了测量噪声、先验约束对反演解不确定度的影响,分析了反演误差。
利用多个仰角的痕量气体斜柱浓度中包含着其垂直分布信息的特点,研究了基于MAX-DOAS技术的痕量气体廓线反演方法。本文首先分析了NO2气体斜柱浓度对NO2廓线变化的敏感性。针对NO2气体的弱吸收特性,确定采用线性最优估算法进行NO2廓线解析。随后采用SCIATRAN模拟数据进行了反演算法的性能验证,结果表明算法能够实现1km以下的NO2垂直分布的准确计算,并利用平均核矩阵确定了测量噪声、先验约束对反演解不确定度的影响,进行了误差分析。进一步,本文还提出了利用能见度资料快速计算近地面NO2体积比浓度的方法。
最后开展了MAX-DOAS的外场观测试验。大气气溶胶消光廓线的观测结果表明,上海地区的颗粒物分布在1km以下,边界层基本稳定。通过和激光雷达的观测数据对比,验证了算法的可行性。同时,试验中获取了NO2气体垂直廓线,并将近地面层反演浓度和点式仪器进行了对比,验证反演结果。另外,利用能见度资料准确获取了地表NO2的体积比浓度信息。