由于二维材料的层状结构特点使其具有许多区别于三维块体材料的优异物理化学性质。迄今为止约有近千种二维材料被人们实验合成或者理论预测,并引起科研工作者极大的研究兴趣。其中某些二维材料已成功用于制造各类纳米电子器件,如二维氧化材料在超级电容器方面具有极大应用前潜力;WSe2被用于场效应晶体管且拥有较好迁移率;单层MoS2应用于光电器件中。这些材料都在不同的领域发挥至关重要的作用,因而进一步拓展新颖的二维材料体系是十分重要的,值得我们进行深入研究。二维材料的性质多种多样,想要进一步调控其性质可以通过多种改性手段。其中掺杂、吸附、空穴、构造异质结等方法被证明可以有效改变其相应的物理化学性质。由于二维材料的结构十分特殊,我们可在纵向和横向上构造两类完全不同的异质结:即纵向异质结和横向异质结。其中纵向异质结在理论和实验上被人们广泛研究并应用于多种功能器件。研究证实纵向异质结的界面品质将直接决定器件的性能。然而在合成过程中层间由于是依靠范德华作用力连接导致层间易引入杂质,且堆叠的方位和面积也难以被精准控制。这些问题都是将限制纵向异质结材料的发展和应用。随着合成方法的不断创新,横向异质结逐渐被人们构造出来。由于横向异质结是依靠化学键将不同的二维材料在平面内连接而成,且保证是无缝连接,使得横向异质结具有干净且整齐的界线。这不仅能确保横向异质结具有较好的稳定性和外延质量,也能提高了异质结的光学、电子性能。然而,由于构造横向异质结的基元材料十分有限,致使横向异质结的相关研究仍面临巨大挑战。因此,探索新型二维材料并构建横向异质结是非常必要的。本论文基于第一性原理计算方法,理论设计了几种稳定性较好的二维材料,并构造了高质量的横向异质结,对其内部电子、能带结构进行了深入的研究和讨论。主要研究成果为:（1）二维MoX2和MoX2H2（X=As,Sb）单层的理论预测。我们基于密度泛函理论,成功预测了稳定性较好的二维晶体,即MoX2（X=As,Sb）单层材料。利用第一性原理计算,我们发现二维MoX2单层具有金属特性。此外,我们对MoX2（X=As,Sb）单层进行全表面氢化处理后,进一步提升了二维晶格的稳定性。MoX2和MoX2H2（X=As,Sb）单层结构体系的声子谱分析和分子动力学模拟揭示了其自身良好的热力学和动力学稳定性。此外,我们的研究发现氢化作用导致二维MoAs2H2和MoSb2H2的分别打开了0.83和0.50 eV的带隙,实现了金属性到半导体的相变。（2）构建MoAsSb横向异质结。基于MoAs2H2和MoSb2H2,我们设计构建了具有整洁、干净界线的MoAsSb横向异质结。我们的研究结果表明,MoAsSb横向异质结同样表现出良好的热稳定性和动力学稳定性,具有实验合成可行性。此外,nL-MoAsSb横向异质结的能隙随着面内组分材料宽度的变化呈现出完全线性可调谐的特点。研究结果显示当组分材料宽度n=3时横向异质结从直接带隙变为间接带隙。不仅如此,nL-MoAsSb横向异质结的Ⅱ型能带对齐方式将能有效促进载流子迁移,增强量子效率。因此,我们预测的MoX2、MoX2H2（X=As,Sb）和nL-MoAsSb横向异质结不仅为二维原始材料提供了具有前景的候选材料,也为实际集成器件、材料物理和纳米器件应用的实现铺平了道路。