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0-3型陶瓷/聚合物压电复合材料因具有柔韧性好、声阻抗小、与生物体组织阻抗匹配和易加工等优点,可广泛应用于水听器、超声传感器等。目前,0-3型压电复合材料的压电性能还远不能与压电陶瓷相比较,最根本的原因之一是压电陶瓷相的相对介电常数比聚合物基体的大得多,在极化过程中陶瓷相上分布电压只分得外加极化电压的小部分,使复合材料中陶瓷相难以得到充分极化。因此,提高0-3型压电复合材料中压电陶瓷相的极化率、尽可能地提高陶瓷相的含量是改善其压电性能的有效途径。本文从两个方面研究了提高0-3型压电复合材料性能的方法。一是制备了低Curie温度低介电常数的La掺杂锆钛酸铅(PLZT)压电陶瓷,然后制备了0-3型PLZT/PVDF压电复合材料,通过降低陶瓷相Curie温度和相对介电常数来改善复合材料的极化性能。二是通过研究成型方法、陶瓷相的填充量和粒度分布对复合材料性能的影响,得到了高压电性能的复合材料。
首先,采用传统固相反应烧结法制备了(Pb1-xLax)(ZryTiz)1-x/4O3(x=0.02,0.03,0.04,0.045,0.05,0.06,0.07,0.08,0.09;y+z=1)压电陶瓷。La掺杂及锆钛比的变化对PZT陶瓷的结构、Curie温度、介电和压电性能有着显著影响。随着La掺杂量从0.02增加到0.09,PLZT陶瓷的Curie温度Tc从320℃几乎呈线性下降直至120℃;通过调节La掺杂量及锆钛比得到性能较好的可适用于复合的PLZT陶瓷,其x=0.045,y=O.55,z=0.45,Tc=165℃,d33=510pC/N,ε=1481,Kp=0.743,Qm=57.79。
其次,分别采用流延法和热压法制备了0-3型PLZT/PVDF压电复合材料,热压法得到的复合材料致密性较好,陶瓷相的体积分数可达到90%,实验结果的重现性较好。通过介电和压电性能分析表明,热压法的介电常数和压电常数均优于流延法的结果。
最后,采用热压法制备了不同陶瓷相含量和不同粒度大小的PLZT/PVDF复合材料,研究表明:在陶瓷相体积分数为85%时,过180目筛的双峰分布的PLZT/PVDF复合材料的介电常数为299.5,压电常数可达到95pC/N。这是由于双峰分布复合材料中大陶瓷颗粒保持了完整的钙钛矿结构,小陶瓷颗粒填充在大颗粒之间,陶瓷颗粒彼此联接,形成了更多的电-力耦合通道,有效地实现了压电效应的传递。大陶瓷颗粒完整的钙钛矿结构以及大、小颗粒的协同堆砌效应,提高了PLZT/PVDF复合材料的电性能。