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单分子磁体(Single-Molecule Magnet, SMM)具有独特的源自分子的磁性质:它具有极大的反转能垒,可在一定温度下保持磁化,因而在磁性存储领域拥有大幅提高存储密度的巨大潜力;同时,其中可宏观观测的量子隧穿效应不仅是一个极佳的研究量子效应的物理模型,量子隧穿效应的结果──可控制的量子双态系统也是进一步构筑量子计算单元的物质基础。因此,从1991年首个单分子磁体──[Mn12O12(O2CMe)16(H2O)4]2MeCO2H H2O (Mn12Ac)的问世以来,新型磁性化合物的合成和表征在生物化学和材料化学等领域始终吸引着科学家的关注,特别是磁性化合物的合成,在这些领域的研究中显示了基础而重要的作用。随着研究的深入,对磁性金属簇合物结构和性质了解的加深,早期的“碰运气”法和简单的设计组装法已无法满足新型磁性化合物合成的需要。近年来,一种自下而上(Bottom–up)的合成方法得到了广泛的应用,在金属–有机骨架化合物(Metal–Organic Frameworks,MOF)、金属氧簇(Polyoxometallates,POM)、分子筛(Zeolites)等研究领域的合成过程中都有很多成功的案例。这种方法的核心思想是采用“构筑模块”的方法(Secondary Building Units,SBUs)进行部分可控的组装。选择合成一种前体或配位结构单元,既具有相对稳定的结构又具有一定反应活性,组成构筑模块,再以此与桥联配体进行下一步反应来得到所需拓扑结构的配合物。对于新型磁性化合物的合成而言,应用自下而上的策略一方面可以保证核心结构的存在,另一方面可以丰富化合物的结构设计,有利于提高设计合成的可能性。具体来说,应用构筑模块“自下而上”自组装的思路可以简化复杂化合物结构,深化对结构-磁交换关系的理解;可以分别引入高自旋和轴各向异性,优化分子磁体性能;可以实现磁性和多种性能的复合,得到多功能响应磁性化合物;可以期待结构诱导的磁性质变化,出现与磁性耦合的新性质等。本文选择高自旋线性[Mn3]为关键结构,通过修饰丝氨醇配体并引入不同的桥联结构单元,成功的得到了一系列包含[Mn3]结构的高自旋新型磁性化合物;通过调节化合物分子间的弱相互作用,成功实现了包含[Mn3]结构化合物分子的二级自组装;测量考察这些[Mn3]簇的结构和磁性质,进一步证明了[Mn3]构筑模块的结构和性质稳定性。第一章主要回顾了部分分子磁性化合物合成和表征的优秀研究成果,介绍了磁学原理和由构筑模块等因素引起的超分子异构现象。第二章中我们在丝氨醇配体上引入芴基团,成功的扩展了[Mn3]构筑模块的结构,合成出了新颖的零维及一维磁性化合物,通过考察其磁性质,进一步证明了线性[Mn3]单元的结构稳定性、自组装多样性,以及磁性质的稳定性。第三章中我们通过对丝氨醇配体上引入不同的官能团,辅助以适当的桥联配体,得到了基于[Mn3]的二维自组装结构;进一步调节层状分子间的弱相互作用,实现了[Mn3]自组装分子的二级自组装:从平面卷曲到了管状结构。