【摘 要】
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过去的数十年,对于低链烯烃和对二甲苯的需求在急剧增长,这促进了甲醇制烯烃(MTO)和二甲苯异构化反应的快速发展。硅铝分子筛因其独特的孔道结构、大的比表面积、高的水热稳
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过去的数十年,对于低链烯烃和对二甲苯的需求在急剧增长,这促进了甲醇制烯烃(MTO)和二甲苯异构化反应的快速发展。硅铝分子筛因其独特的孔道结构、大的比表面积、高的水热稳定性和良好的择形催化功能,在上述两类反应中得到广泛应用。传统的硅铝分子筛合成需要使用大量溶剂(水或醇类),而溶剂的存在极易造成废水污染、釜内高压、产率低等问题。另一方面,水热法制备分子筛需要使用有毒、昂贵的有机模板剂,加重了污染和生产成本。为了克服上述缺陷,近期,一种新型的制备沸石分子筛方法被提出来——“固相合成法”。已经有多种硅铝分子筛、磷铝分子筛通过该方法制备得到,但是SSZ-13、EUO这两种分子筛的固相合成还没被研究。SSZ-13是一种在MTO、NH3-SCR反应中被广泛应用的硅铝分子筛,但传统模板剂的昂贵价格、水热法制备的低产率,限制了SSZ-13分子筛的进一步推广素。EUO分子筛是一种具有特殊结构的一维孔道分子筛,在二甲苯异构化反应中有出色的表现。本文着重介绍了一种无溶剂制备高硅SSZ-13分子筛的方法,采用价格低廉的DMECHABr代替传统模板剂,产品产率高达95.7%。重要的是,该方法获得的SSZ-13分子筛具有与传统样品相同的物理化学性质。在第三章中,实现了EUO分子筛的无溶剂合成,并对其二甲苯异构化反应进行测试。第四章主要介绍通过添加晶种,调节固相ZSM-5分子筛的尺寸,研究其用于MTO反应的催化效果。固相制备沸石分子筛具有诸多优点:高产率、低污染、低釜压以及很好的产品质量,这些优点使其在吸附、分离、催化等领域得到了更多的应用机会。新合成路线的开拓,对于建设可持续发展社会,具有经济和环境双重的效益。
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