一锅法合成石墨烯负载锰掺杂二氧化钛及其除铬机理

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为了有效处理水溶液中的铬离子污染,本文制备了一种具有可见光响应性能的还原氧化石墨烯(rGO)负载锰离子掺杂TiO2复合光催化剂,探究了其在可见光下对水溶液中铬离子的吸附光催化效率和机理。主要研究内容有:首先,采用改进的Hummers法进行了氧化石墨烯(GO)的制备,然后利用溶剂热法一步合成了rGO-Mn-TiO2复合材料,GO在溶剂热过程中被还原为rGO,并且和生成的TiO2通过共价键牢固结合在一起。使用SEM、TEM、XRD、TGA、UV-Vis DRS、PL和EIS等一系列分析表征方法,对材料的微观形貌和理化性质进行了表征分析。SEM和TEM表明制备的Mn-TiO2颗粒均匀地原位生长在石墨烯纳米片上,通过TEM统计和XRD计算共同表明粒径大小为78 nm,属于锐钛矿型。TGA分析表明rGO-Mn-TiO2复合材料的实际rGO负载量和理论负载量较为接近。UV-Vis DRS分析表明Mn掺杂后的TiO2具有增强的可见光响应性能,且带隙有所减小。另外,PL和EIS分析表明r GO-Mn-TiO2复合材料电子—空穴复合减少,其较小的电荷传递阻力使得光生载流子可以有效分离且表面电荷可以快速迁移。其次,将制备的Mn-TiO2和rGO-Mn-TiO2复合材料分别在可见光下应用于六价铬离子的吸附光催化去除。本文进行了材料的吸附平衡实验,然后考察了在初始铬浓度为20 mg/L时,Mn掺杂量、rGO掺杂量及pH值对除铬效率的影响。结果表明在最佳条件下,rGO-Mn-TiO2复合材料吸附光催化除总铬的效率在30min时为97.32%,60 min时达到99.02%。而且rGO-Mn-TiO2复合材料在循环使用实验中也表现出很好的可再生性和较强的稳定性。最后,本文对Mn-TiO2和rGO-Mn-TiO2复合材料高效去除溶液中铬离子机理进行了探究。对于Mn-TiO2材料,其吸附作用主要是通过表面羟基进行的,而rGO-Mn-TiO2复合材料主要通过石墨烯优异的吸附能力对铬离子进行吸附。rGO和Mn-TiO2通过协同作用对六价铬进行吸附光催化达到高效除铬目的,生成的三价铬继续被吸附在石墨烯上进而解放了Mn-TiO2上的吸附光催化活性位点,从而使除铬过程始终保持较高效率。
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